[論文レビュー] Time-resolved Kerr rotation spectroscopy of valley dynamics in single-layer MoS2

Gerd Plechinger, Philipp Nagler+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 30, 2014

2D Materials and Applications被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、4.5 Kにおける機械的エキスパンションで得られた単層MoS₂のバルクダイナミクスを、時間分解 Kerr 回折分光法を用いて調査した。共鳴励起条件下では、バルク極性が光キャリア寿命よりも長く維持されることを示し、残留バルク極性電子の形成を示している。一方、非共鳴励起ではバルクの崩壊が速やかに進行する。結果から、バルク寿命が励起エネルギーに強く依存することが明らかになり、微分時間分解Kerr回折測定によりヘリシティ依存信号の確認がなされた。

ABSTRACT

Single-layer MoS$_2$ and similar dichalcogenides are direct-gap semiconductors with a peculiar band structure: the direct gap is situated at the K$^+$ and K$^-$ points in the Brillouin zone, with a large valence-band spin splitting. Optical selection rules allow for valley-selective interband excitation using near-resonant, circularly polarized excitation. Here, we present time-resolved pump-probe experiments in which we study the carrier and valley dynamics in a mechanically exfoliated single-layer MoS$_2$ flake at low temperatures. Under resonant excitation conditions, we find that the valley lifetime exceeds the photocarrier lifetime, indicating the creation of a resident valley polarization. For highly nonresonant excitation, the valley polarization decays within the photocarrier lifetime.

研究の動機と目的

• 時間分解Kerr回折分光法を用いて、単層MoS₂におけるバルク極性のダイナミクスを調査すること。
• 励起エネルギー（共鳴 vs. 非共鳴）がバルクおよびキャリア寿命に与える影響を特定すること。
• TRKR信号の起源を、ヘリシティ依存寄与とバックグラウンド歪みとで区別することで確認すること。
• 共鳴条件下でバルク極性が残留キャリアに安定化できることを確立すること。
• TRKR技術が2次元遷移金属ジ chalcogenides におけるバルク特有のダイナミクスをプローブするのに有効であることを検証すること。

提案手法

• 可変周波数の周波数倍増幅ファイバー光源（150 fsパルス、6 meVバンド幅）を用い、時間分解Kerr回折（TRKR）および一時的反射率（ΔR）測定を、ピコ秒時間分解能で実施した。
• ポンププローブ遅延を制御するための機械的遅延ステージを用い、バルクおよびキャリアダイナミクスの時間分解検出を可能にした。
• 線形偏光子と1/4波長板を組み合わせて、円偏光ポンプ光（σ⁺およびσ⁻）を用い、バルク状態を選択的に励起した。
• σ⁺およびσ⁻励起からの信号差分（σ⁺ − σ⁻）をとることで、ヘリシティ依存のバルク極性を分離する微分TRKR測定を実施した。
• TRKRおよびΔR信号がMoS₂由来であることを確認するため、純粋なSiO₂/Si基板を用いた制御実験を実施した。
• 励起エネルギーにわたる信号の正確なエネルギー依存性解析を保証するため、励起エネルギーに応じたレーザー出力の変動を補正した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 共鳴励起条件下で、単層MoS₂におけるバルク極性は光キャリア寿命よりも長く維持されるか？
• RQ2 励起エネルギー、特にA励起子共鳴付近でのバルク寿命はどのように依存するか？
• RQ3 ポンプビームの偏光歪み（例：楕円度）が観測されたTRKR信号に与える寄与は何か？
• RQ4 時間分解Kerr回折分光法は、2次元半導体におけるバルク特有信号と非バルク特有信号を区別できるか？
• RQ5 非共鳴励起は、MoS₂におけるバルクとキャリアダイナミクスの相乗作用にどのように影響するか？

主な発見

• 1.937 eVの共鳴励起条件下では、バルク寿命が光キャリア寿命（約2.5 psで測定）を上回り、残留バルク極性電子の形成を示している。
• TRKR信号の振幅は1.937 eVでピークを示し、光励起分光法におけるA励起子発光ピークよりわずかに高いことから、およそ10 meVのストークスシフトが示唆される。
• 非共鳴励起（2.0 eV以上）では、バルク寿命が著しく短くなり、一方で光キャリア寿命は延び、共鳴条件とは逆のダイナミクスが示された。
• 微分TRKR信号（σ⁺ − σ⁻）は明確なヘリシティ依存性を示し、信号がバルク極性由来であり、バックグラウンドアーチファクトではないことを確認した。
• 純粋なSiO₂/Si基板を用いた制御測定では、わずかでピコ秒時間スケールで減衰するTRKRおよびΔR信号しか観測されず、主な信号がMoS₂由来であることを確認した。
• 高エネルギー領域におけるB励起子共鳴付近でも、わずかだが測定可能なTRKR信号が回復され、共鳴から外れた状態でも残留バルク極性が存在することが示唆された。