[論文レビュー] Topological Origin of Fracture Toughening in Complex Solids: the Viewpoint of Rigidity Theory

Mathieu Bauchy, Mohammad Javad Abdolhosseini Qomi+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 10, 2014

Microstructure and mechanical properties参考文献 3被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、ナトリウムケイ酸ガラスやカルシウムケイ酸水酸化物のような複雑な固体における破壊靭性が、トポロジカルネットワークの剛性に起因することを提案している。最適な靭性は、原子あたりの制約数が3に等しいイソスタティック構成状態で発現する。分子動力学シミュレーションと剛性理論を用いて、著者らはイソスタティックネットワークが逆転可能な応力緩和と亀裂の丸みを示し、破壊への感受性を最小限に抑え、分子スケールでの設計によって優れた破壊抵抗性を実現できることを示している。

ABSTRACT

In order to design tougher materials, it is crucial to understand the relationship between their composition and their resistance to fracture. To this end, we investigate the fracture toughness of usual sodium silicate glasses (NS) and complex calcium--silicate--hydrates (CSH), the binding phase of cement. Their atomistic structure is described in the framework of the topological constraints theory, or rigidity theory. We report an analogous rigidity transition, driven by pressure in NS and by composition in CSH. Relying both on simulated and available experimental results, we show that optimally constrained isostatic systems show improved fracture toughness. The flexible to stressed--rigid transition is shown to be correlated to a ductile-to-brittle transition, with a local minimum of the brittleness for isostatic system. This fracture toughening arises from a reversible molecular network, allowing optimal stress relaxation and crack blunting behaviors. This opens the way to the discovery of high-performance materials, designed at the molecular scale.

研究の動機と目的

• ナトリウムケイ酸ガラスやカルシウムケイ酸水酸化物（CSH）のような複雑な固体における原子スケールの破壊靭性の起源を理解すること。
• 剛性理論が支配するトポロジカルな制約が、機械的挙動および破壊抵抗性に与える影響を調査すること。
• 原子あたりの制約数が3に等しいイソスタティック状態が、最大の破壊靭性と最小の破壊感受性と相関するかどうかを特定すること。
• 逆転可能な応力緩和と亀裂の丸みが、イソスタティック系における靭性の向上に果たす役割を調査すること。
• 分子スケールでのイソスタティックネットワークトポロジーを標的とすることで、高性能材料の一般的な設計原理を確立すること。

提案手法

• ナトリウムケイ酸ガラスおよびCSHの組成と圧力を変化させた状態を、現実的な原子間ポテンシャルを用いた分子動力学（MD）シミュレーションでモデル化した。
• 原子あたりの結合伸長および結合曲げ制約に基づき、ネットワークを「柔軟（nc < 3）」「応力付き剛性（nc > 3）」「イソスタティック（nc = 3）」に分類する剛性理論を適用した。
• 1ナノ秒間、10 GPaの機械的荷重と解放サイクルをシミュレートし、体積の不逆変化および変形の逆転可能性を評価した。
• 亀裂表面を楕円体円筒にフィットさせ、ひずみ関数としての離心率を追跡することで、亀裂の丸みを定量化した。
• 応力緩和、粘性、活性化エネルギーの観点から、イソスタティック系における機械的応答とネットワークトポロジーの相関を分析した。
• 実験的およびシミュレートされたデータを分析し、イソスタティック状態を中心に最適な破壊靭性の普遍的ウィンドウを同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子ネットワークにおけるイソスタティック状態（原子あたりの制約数が3に等しい状態）は、最大の破壊靭性と相関するか？
• RQ2 ネットワークの逆転可能な応力緩和能が、複雑な固体における亀裂伝播および亀裂の丸みに与える影響はいかほどか？
• RQ3 機械的荷重下において、柔軟系、イソスタティック系、応力付き剛性系の間で亀裂の丸みにどの程度の差が生じるか？
• RQ4 ナトリウムケイ酸ガラスやCSHのような多様な材料の破壊靭性は、単一のトポロジカルフレームワークで統一可能か？
• RQ5 イソスタティック系で観察される逆転可能な変形行動は、靭性の向上という点で一般的特徴であるか？

主な発見

• ナトリウムケイ酸ガラスおよびカルシウムケイ酸水酸化物（CSH）の破壊靭性は、原子あたりの制約数が3に等しいイソスタティック領域で最大に達する。
• イソスタティックネットワークは、荷重解除後に体積がほぼ完全に回復しており、逆転可能な応力緩和を示している。これは、柔軟系では不逆的塑性変形が、応力付き剛性系では持続的不均衡が生じるのとは対照的である。
• 亀裂の丸みはイソスタティック系で最も顕著であり、25％のひずみまで亀裂形状が著しく変形（離心率が低い）したまま保たれる。これは、柔軟系や応力付き剛性系では鋭い亀裂伝播が観察されるのとは対照的である。
• イソスタティック状態は、粘性および活性化エネルギーの局所的最小値と相関しており、変形中の集団的原子再配置が促進されることを裏付けている。
• 柔軟系から応力付き剛性系への遷移は、延性から破壊感受性への転移に対応し、イソスタティック組成で破壊感受性が最小に抑えられる。
• 観察された靭性向上機構（逆転可能な応力緩和と亀裂の丸み）は、多様な材料で一貫しており、イソスタティックネットワークに起因する普遍的なトポロジカル起源を示唆している。