[論文レビュー] Toward a Comprehensive Model of Snow Crystal Growth: 4. Measurements of Diffusion-limited Growth at -15 C

Kenneth G. Libbrecht, Christopher W. Miller+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 10, 2015

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 20被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、-15 °Cにおける拡散制限下の氷結晶成長の包括的な力学的モデルを提示している。制御された実験と2次元セルオートマトンシミュレーションを用いて、ブロック状の柱から薄いファセット付き平板への形態的遷移を再現した。主な貢献は、プリズムファセットへの付着係数がファセット幅に依存することを示したことである。分子スケールの幅においては核生成障壁が急激に低下し、さまざまな過飽和度条件下での成長速度および形態の正確な予測が可能になる。

ABSTRACT

We present measurements of the diffusion-limited growth of ice crystals from water vapor at different supersaturation levels in air at a temperature of -15 C. Starting with thin, c-axis ice needle crystals, the subsequent growth morphologies ranged from blocky structures on the needle tips (at low supersaturation) to thin faceted plates on the needle tips (at high supersaturation). We successfully modeled the experimental data, reproducing both growth rates and growth morphologies, using a cellular-automata method that yields faceted crystalline structures in diffusion-limited growth. From this quantitative analysis of well-controlled experimental measurements, we were able to extract information about the attachment coefficients governing ice growth under different circumstances. The results strongly support previous work indicating that the attachment coefficient on the prism surface is a function of the width of the prism facet. Including this behavior, we created a comprehensive model at -15 C that explains all the experimental data. To our knowledge, this is the first demonstration of a kinetic model that reproduces a range of diffusion-limited ice growth behaviors as a function of supersaturation.

研究の動機と目的

• 水蒸気からの氷結晶成長の包括的モデルを構築し、制御された条件下での成長速度と形態を定量的に再現すること。
• 特に異なる過飽和度における柱状から平板状への形態的遷移の物理的起源を解明すること。
• 特に分子スケールの寸法において、プリズムファセット上での付着係数がファセット幅にどのように依存するかを特定すること。
• 二重拡散室を用いた精密な実験測定（温度と過飽和度を制御）により、c軸に沿った氷の針状結晶の成長を用いてモデルを検証すること。
• 氷成長における縁の鋭鋭化不安定性を、幅に依存する核生成障壁によって説明する動的枠組みを確立すること。

提案手法

• -15 °Cで±0.1 °Cの精度で過飽和度を制御し、二重拡散室を用いてc軸に沿った氷の針状結晶を成長させた実験を実施した。
• 線形温度勾配を用いて対流を抑制し、過飽和度の正確なモデリングを可能にした。成長は10〜20秒間隔で光学顕微鏡でモニタリングされた。
• 拡散制限下の成長をシミュレートするため、2次元の円対称セルオートマトンモデルを用い、ファセットを持つ結晶構造をキネティックモンテカルロ法で組み込んだ。
• ファセット幅に依存する付着係数を導入し、パラメータ $ R_{ESI} $ を用いて表現した。ここで $ \sigma_{0,prism} = \sigma_{0,prism,\infty}(1 - \exp(-R_c/R_{ESI})) $ であり、$ R_c $ はファセット幅に比例する。
• 実験データを用いてモデルパラメータをキャリブレーションした。これには、先行測定値から得られた $ \sigma_{0,prism,\infty} = 3\% $ と、ファセット幅換算に用いる $ a \approx 0.3 $ nm/水分子の値が含まれる。
• 過飽和度と $ R_{ESI} $ を調整することで、モデルは実験観察と一致する成長速度と形状を再現し、ブロック状の柱から薄い平板への形態的遷移を成功裏に再現した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 -15 °Cにおける過飽和度の増加に伴い、氷結晶の成長形態はどのように変化するか？
• RQ2 プリズムファセット幅が、氷表面における水蒸気の付着係数に果たす役割は何か？
• RQ3 1つの動的モデルが、拡散制限下の氷成長において成長速度と形態的遷移の両方を再現可能か？
• RQ4 なぜプリズムファセット上の核生成障壁は、ファセット幅が分子スケールに近づくと急激に低下するのか？
• RQ5 幅に依存する付着係数は、氷結晶成長における観察された縁の鋭鋭化不安定性をどのように説明できるか？

主な発見

• 過飽和度を1.7%から5%に増加させた際、モデルは氷の針先におけるブロック状の柱から薄いファセット付き平板への形態的遷移を成功裏に再現した。
• プリズムファセット上での付着係数は、ファセット幅が小さくなるにつれて減少し、分子スケールの幅に近づくとゼロに近づくことが判明した。これは、原子ステップ付近では付着効率がほぼ1に近いことを示唆する。
• ファセット幅に依存する $ \sigma_{0,prism} $ の依存性を制御するパラメータ $ R_{ESI} $ は、3つの異なる過飽和度レベルにおける実験的成長形態を再現するためにキャリブレーションされた。
• プリズムファセット幅が約30分子（~9 nm）を超える領域では、$ \sigma_{0,prism} $ は測定値3%に近づき、[22]の先行データと整合的である。
• モデルは、縁の鋭鋭化不安定性が、狭いプリズムファセット上での核生成障壁の急激な低下に起因することを示した。これは、平板状成長への遷移を説明するものである。
• 本稿は、さまざまな過飽和度条件下での拡散制限下の氷成長挙動を定量的に再現できる最初の動的モデルであり、氷結晶成長ダイナミクスの統一的枠組みを提供する。