[論文レビュー] Towards a background-free neutrinoless double beta decay experiment based on a fluorescent bicolor sensor

Iván Rivilla, B. Aparicio+14 more|arXiv (Cornell University)|Sep 6, 2019

DNA and Nucleic Acid Chemistry参考文献 30被引用数 6

ひとこと要約

本論文では、フローレスセンサーとしてのFBI分子を用いて、キサンオンガス時間投影連合器におけるバックグラウンドフリーなニュートリノ質量数ゼロの二重ベータ崩壊検出を可能にする蛍光バイカラー感度センサーを提案する。レーザー誘発蛍光を用いて単一のBa²⁺イオンを特定することで、崩壊生成核の同定を実現する。センサーはBa²⁺のキレート化に伴い蛍光強度が17±4倍に増幅され、発光色が緑色から青色に変化する。検出感度は6.2×10² GM/ Ba²⁺イオンであり、崩壊生成核の明確な同定が可能となる。

ABSTRACT

Searching for neutrinoless double beta decays ($β\beta0ν$) is the only practical way to establish if the neutrinos are their own antiparticles. Due to the smallness of neutrino masses, the lifetime of $β\beta0ν$ is expected to be at least ten orders of magnitude smaller than the noise associated with the natural radioactive chains. A positive identification of $β\beta0ν$ decays requires, ultimately, finding a signal that cannot be mimicked by radioactive backgrounds. This signal could be the observation of the daughter atom in the decay, since no known background processes induce a Z+2 transformation. In particular, the $β\beta0ν$ decay of Xe-136 could be established by detecting the doubly ionised daughter atom, Ba$^{2+}$. Such a detection could be achieved via a sensor made of a monolayer of molecular indicators. The Ba$^{2+}$ would be captured by one of the molecules in the sensor, and the presence of the single chelated indicator would be subsequently revealed by a strong fluorescent response from repeated interrogation with a laser system. Here we describe a fluorescent bicolor indicator that binds strongly to Ba$^{2+}$ and shines very brightly, shifting its emission colour from green to blue when chelated in dry medium, thus allowing the unambiguous identification of single barium atoms in the sensor, and permitting a positive identification of the $β\beta0ν$ decay of Xe-136 in a gas chamber, that could led to a background-free experiment.

研究の動機と目的

• ニュートリノ質量数ゼロの二重ベータ崩壊（ββ0ν）をバックグラウンドフリーに検出するための実験的手法を開発すること。具体的には、生成核としてのZ+2元素であるBa²⁺を同定すること。
• 既存の実験で主な障害となる放射性バックグラウンドを克服するため、Ba²⁺の生成という一意的で明確なシグナルを用いること。
• 乾燥した気相反応条件下でBa²⁺を選択的に結合し、明確で分解能の高い光学的シグナルを発生させる蛍光分子インジケーターを設計すること。
• レーザー走査システムを用いて、蛍光バイカラー感度センサーを用いてBa²⁺の単原子検出を達成すること。

提案手法

• Ba²⁺と高い選択性を示し、結合時に発光色が緑色から青色に大きく変化する蛍光インジケーター、FBI（7ca）を設計・合成する。
• 800 nmの赤外レーザーを用いた二光子吸収（TPA）顕微鏡法によりセンサーを励起し、固体-気相反応界面において深く浸透し、高い空間分解能を実現する。
• 溶液および固体相における蛍光応答を測定し、Ba²⁺結合に伴うシグナル増幅を定量する。主な指標として発光スペクトルおよび強度比を用いる。
• 検出感度をキャリブレーションするため、蛍光強度増幅比 R_fluo/fbi = 17±4 を用いる。シグナルはフォトンマルチプライヤー管（PMT）の計数に正規化する。
• センサーの感度をδ_FBI·Ba²⁺ = 6.2±1.2×10² GM として定量化し、バックグラウンドフリーな実験における単原子検出を可能にする。
• Mg²⁺、Ca²⁺、Sr²⁺などの他の alkaline earth イオンに対する選択性をテストし、Ba²⁺とSr²⁺のみが蛍光色シフトを誘発することを確認し、特異性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 乾燥した気相反応環境下で、高い選択性と感度を有する蛍光バイカラー感度センサーを設計し、単一のBa²⁺イオンを検出可能とすることができるか？
• RQ2 FBI分子がBa²⁺とキレート化することで、発光色が緑色から青色にシフトするか？これにより、イオンの明確な光学的同定が可能か？
• RQ3 Ba²⁺結合に伴うFBIセンサーの蛍光強度増幅比（R_fluo/fbi）は何か？この比がバックグラウンドフリーな実験における単原子検出を可能にするか？
• RQ4 FBIセンサーは、Mg²⁺、Ca²⁺、Sr²⁺などの他の alkaline earth イオンと比較して、Ba²⁺に対してどれほど選択性を示すか？
• RQ5 センサーの応答がBa²⁺イオン1個あたりの信号出力として定量可能か？これにより、大規模なニュートリノ質量数ゼロの二重ベータ崩壊実験におけるキャリブレーションが可能か？

主な発見

• FBIセンサーは、Ba²⁺とキレート化することで、比率 R_fluo/fbi を用いて測定した蛍光強度が17±4倍に増幅され、明確なシグナル増幅が確認された。
• Ba²⁺結合に伴い、FBIセンサーの発光色が緑色から青色に変化し、キレート化状態の明確な光学的同定が可能となった。
• センサーはBa²⁺イオン1個あたり6.2×10² GMの検出感度を達成し、δ_FBI·Ba²⁺として定量化された。この感度は、単原子検出能力を支持する。
• FBIセンサーは、イオン半径が類似したSr²⁺（2.15 Å）とBa²⁺（2.22 Å）を特異的に結合するが、Ca²⁺（1.97 Å）やMg²⁺（1.60 Å）には結合せず、高い選択性を示した。
• 800 nmレーザーを用いた二光子吸収（TPA）顕微鏡法により、効率的なセンサー励起が可能であり、回折限界のスポットサイズ（約1 μm³）を実現した。これは、単分子検出に適している。
• 乾燥媒体においても蛍光応答が安定しており、分解能が保たれ、従来の水溶液インジケーターの限界を克服した。これは、高圧キサンオンTPCにおける固体-気相反応界面に適した条件である。