[論文レビュー] Towards quantum-centric simulations of extended molecules: sample-based quantum diagonalization enhanced with density matrix embedding theory

Akhil Shajan, Danil Kaliakin+10 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2024

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、拡張分子の量子中心的シミュレーションにおいて、最初にサンプルベース量子対角化（SQD）を密度行列埋め込み理論（DMET）と統合した。SQDをDMETにおけるアクティブ領域のソルバーとして使用することで、著者らはIBM Cleveland量子プロセッサ上において18水素原子リングおよびシクロヘキサンのコンフォーメーションの基底状態エネルギーを成功裏に計算した。全分子の41および89キュービット問題を、それぞれ27および32キュービットの取り扱い可能なシミュレーションに低減し、古典的基準データと一致する結果を得た。

ABSTRACT

Computing ground-state properties of molecules is a promising application for quantum computers operating in concert with classical high-performance computing resources. Quantum embedding methods are a family of algorithms particularly suited to these computational platforms: they combine high-level calculations on active regions of a molecule with low-level calculations on the surrounding environment, thereby avoiding expensive high-level full-molecule calculations and allowing to distribute computational cost across multiple and heterogeneous computing units. Here, we present the first density matrix embedding theory (DMET) simulations performed in combination with the sample-based quantum diagonalization (SQD) method. We employ the DMET-SQD formalism to compute the ground-state energy of a ring of 18 hydrogen atoms, and the relative energies of the chair, half-chair, twist-boat, and boat conformers of cyclohexane. The full-molecule 41- and 89-qubit simulations are decomposed into 27- and 32-qubit active-region simulations, that we carry out on the ibm_cleveland device, obtaining results in agreement with reference classical methods. Our DMET-SQD calculations mark a tangible progress in the size of active regions that can be accurately tackled by near-term quantum computers, and are an early demonstration of the potential for quantum-centric simulations to accurately treat the electronic structure of large molecules, with the ultimate goal of tackling systems such as peptides and proteins.

研究の動機と目的

• 近い将来の量子コンピュータを用いて大規模分子の高精度かつスケーラブルなシミュレーションを可能にするために、量子埋め込みと高度な量子アルゴリズムを組み合わせること。
• 現在のノイジィな中規模量子（NISQ）デバイスにおけるqubit数および回路長の制限を克服し、拡張分子系のシミュレーションを可能にすること。
• DMETフレームワーク内にSQDを高精度のソルバーとして統合することで、量子中心的シミュレーションの実現可能性を示すこと。
• 強い電子相関およびコンフォーメーショナル感受性を示すベンチマーク系（例えば水素リングおよびシクロヘキサン）において、DMET-SQDアプローチを検証すること。
• 古典的HPCを用いた事前および事後処理を活用し、高レベルの相関計算を量子プロセッサにオフロードすることで、計算コストを低減し、精度を向上させること。

提案手法

• 大規模分子をアクティブ領域と環境に分解する密度行列埋め込み理論（DMET）を採用し、アクティブ領域に対して高精度な量子手法を適用した。
• アクティブ領域ハミルトニアンのソルバーとしてサンプルベース量子対角化（SQD）を用い、NISQデバイス上で基底状態エネルギーを効率的に計算可能とした。
• SQDをIBM Cleveland量子プロセッサ上で実行し、計算基底状態のサンプリングを用いて近似多体波動関数を構築した。
• 平均場の初期推定値、ハミルトニアンの構築、測定結果の事後処理に、古典的ハイパフォーマンスコンピューティング（HPC）リソースを統合した。
• S-CORE（古典的固有値ソルバーによる部分空間対角化）を適用し、サンプル化された構成から基底状態を抽出することで、ノイズ耐性を確保した。
• DMETの自己無撞着フィードバックループを用いて、複数のサブシステムからの結果を統合し、全分子の電子構造を再構築した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SQDは、近い将来の量子ハードウェア上で大規模分子系をシミュレートするDMETフレームワーク内でのソルバーとして効果的に使用可能か？
• RQ2 全システムアプローチと比較して、DMET-SQDフレームワークは、拡張分子のシミュレーションに際して、qubit数および回路深さの要件をどの程度低減できるか？
• RQ3 強い電子相関およびコンフォーメーショナルエネルギー差を示す系において、DMET-SQDは古典的基準結果をどの程度正確に再現できるか？
• RQ4 系のサイズおよび電子相関の程度が、分子シミュレーションにおけるSQD波動関数のスパarsityおよび構造に与える影響は何か？
• RQ5 エネルギー差が微細な多体相互作用に起因する化学的に重要な系（例えばシクロヘキサンのコンフォーメーション）を、DMET-SQDフレームワークは処理可能か？

主な発見

• DMET-SQD手法は、18水素原子リングの基底状態エネルギーを正確に計算し、古典的基準データと一致した。
• シクロヘキサンにおいては、チェア、ハーフチェア、ねじれボート、ボートコンフォーメーションの相対エネルギーを正確に再現し、微細なコンフォーメーショナルエネルギー差を捉える能力を検証した。
• 全分子シミュレーションに必要な41および89キュービットの問題が、それぞれ27および32キュービットのアクティブ領域シミュレーションに分解され、IBM Clevelandデバイス上で実行可能となった。
• SQD波動関数は制御されたスパarsityを示し、水素リングでは結合距離の増加に伴い、シクロヘキサンでは反応座標に沿ってd′（|cm|² ≥ 1e−5を満たす配置数）が増加した。
• SQDの使用により、ノイズ耐性が向上し、従来のVQEベースの手法と比較して精度が向上し、以前に実現不可能とされていたより大きなアクティブ領域の計算が可能になった。
• 量子プロセッサと古典的HPCをハイブリッドワークフローで統合することで、大規模バイオ分子の量子中心的シミュレーションへの実現可能性が示された。