[論文レビュー] Transferring Orbital Angular Momentum to an Electron Beam Reveals Toroidal and Chiral Order

Kayla X. Nguyen|arXiv (Cornell University)|May 2, 2021

Magnetic properties of thin films参考文献 6被引用数 2

ひとこと要約

本論文は、電気双極子モーメントを持つ鉄酸性スーパーラティスが電気トロイダル秩序を示す場合、高エネルギー電子ビームが軌道的角運動量（OAM）を電子に転送できることを示しており、これがキラルな極性構造の直接的かつ高分解能な測定を可能にする。4D-STEMと電子ピクセルアレイ検出器（EMPAD）を用いて、著者らはOAM転送を定量的にマップし、測定可能なトルクを確認するとともに、(PbTiO3)12/(SrTiO3)12異種接合におけるキラルで非自明な軸方向極性成分の存在を裏付けた。

ABSTRACT

Abstract: Orbital angular momentum and torque transfer play central roles in a wide range of magnetic textures and devices including skyrmions and spin-torque electronics(1-4). Analogous topological structures are now also being explored in ferroelectrics, including polarization vortex arrays in ferroelectric/dielectric superlattices(5). Unlike magnetic toroidal order, electric toroidal order does not couple directly to linear external fields. To develop a mechanism that can control switching in polarization vortices, we utilize a high-energy electron beam and show that transverse currents are generated by polar order in the ballistic limit. We find that the presence of an electric toroidal moment in a ferro-rotational phase transfers a measurable torque and orbital angular momentum to the electron beam. Furthermore, we find that the complex polarization patterns, observed in these heterostructures, are microscopically chiral with a non-trivial axial component of the polarization. This chirality opens the door for the coupling of ferroelectric and optical properties.

研究の動機と目的

• 高空間分解能および運動量分解能を備えた手法を確立し、鉄酸性ナノ構造における電気トロイダル秩序およびキラル極性構造を直接的にプローブすること。
• ホログラフィーや微分位相コントラストといった従来の技術では、極性、電場、結晶のねじれを分離して解釈することが困難であるという限界を克服すること。
• 標本のトロイダルモーメントから電子ビームへの軌道的角運動量（OAM）転送を定量的かつ位相に敏感に測定すること。
• 運動量分解された電子散乱を用いて、(PbTiO3)12/(SrTiO3)12スーパーラティスに非自明な軸方向極性成分およびキラル秩序が存在することを検証すること。

提案手法

• 電子顕微鏡ピクセルアレイ検出器（EMPAD）を用いた4次元走査型透過電子顕微鏡（4D-STEM）を用い、角度分解・位相感受性の回折パターンを記録する。
• Ptychographic再構成を用いて、複素数の散乱振幅を抽出し、電子ビームへの軌道的角運動量（OAM）転送を回復する。
• 共役回折スポットの重心（CoM）信号の3次項に基づく理論的枠組みを採用し、結晶ポテンシャルの3相位不変量に敏感である。
• 極性およびキラル秩序の測定に用いるゲージ不変な指標として、3相位不変量 sin(𝜙) = sin(𝜙𝐺₁ − 𝜙𝐺₂ − 𝜙𝐺₃) を用いる。これは実空間の原点に依存しない。
• フーリエ畳み込み定理および特定のフーリエ表記を用いて、電子散乱ポテンシャルをモデル化し、測定されたOAMと電気トロイダルモーメント 𝒈 の関係を明示する。
• 線形運動量転送（極性の測定）と角運動量転送（トロイダル秩序の測定）を同時に測定することで、電場、極性、結晶のねじれを分離して解析可能となる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 鉄酸性スーパーラティスから電子ビームへの軌道的角運動量（OAM）転送を、高空間分解能および運動量分解能で測定可能か？
• RQ2 鉄酸性回転相に電気トロイダルモーメントが存在する場合、それがボールスティックな電子ビームに測定可能なトルクおよびOAMを引き起こすか？
• RQ3 (PbTiO3)12/(SrTiO3)12スーパーラティスにおけるキラル極性構造の微視的起源は何か？ また、電子散乱を用いてその構造を定量的にマップ可能か？
• RQ4 結晶ポテンシャルの3相位不変量が、キラル秩序および極性秩序の検出に耐性があり、原点に依存しない強固な指標として機能するか？
• RQ5 OAM転送と電気トロイダルモーメント 𝒈 の関係は何か？ また、この関係を用いてトポロジカルに非自明な極性構造をプローブ可能か？

主な発見

• 電子ビームは、(PbTiO3)12/(SrTiO3)12スーパーラティスを散乱する際に測定可能な軌道的角運動量（OAM）を獲得し、OAM転送が電気トロイダルモーメントの存在と直接的に関連していることを示した。
• OAM転送は電気トロイダルモーメント 𝒈 に比例するため、トロイダル秩序の直接的かつ高分解能なプローブが可能となった。
• 3相位不変量 sin(𝜙) = sin(𝜙𝐺₁ − 𝜙𝐺₂ − 𝜙𝐺₃) が、ゲージ不変かつ原点に依存しないキラル極性成分の検出指標として特定された。
• 本手法により、従来の技術（ホログラフィーや微分位相コントラスト）の限界を克服し、極性、電場、結晶のねじれを分離して同時に測定できた。
• 観測された極性渦は非自明な軸方向成分を示し、鉄酸性スーパーラティスにキラルでトポロジカルに非自明な極性構造が存在することを確認した。
• 実験結果は、高分解能透過電子顕微鏡（HRTEM）の観察と整合的であり、再構成されたOAMおよび極性マップの妥当性が裏付けられた。