[論文レビュー] Transient absorption microscopy setup with multi-ten-kilohertz shot-to-shot subtraction and discrete Fourier analysis

Robert Schwarzl, Pascal Heim+5 more|arXiv (Cornell University)|Jun 6, 2022

Advanced Fluorescence Microscopy Techniques参考文献 21被引用数 3

ひとこと要約

本論文は、USBオシロスコープを用いた離散フーリエ解析による1回ずつのポンプ-プローブとプローブオンリーパulsesの差分処理を用いて、コスト効率が良く、高感度な一時的吸光率顕微鏡の構成を提示している。40 kHz繰り返し周波数で、感度は∆Ipr/Ipr = 4.7 × 10⁻⁵（20 µOD）に達しており、同時に複数周波数のモニタリング、並列検出、柔軟なパルスシーケンス制御が可能であり、ロックインハードウェアを不要としている。有機マイクロ結晶膜のような光感受性材料の、サブミクロン空間分解能と80 fs時間分解能を有する超高速でダメージフリーなイメージングが実証された。

ABSTRACT

Recording of transient absorption microscopy images requires fast detection of minute optical density changes, which is typically achieved with high-repetition-rate laser sources and lock-in detection. Here, we present a highly flexible and cost-efficient detection scheme based on a conventional photodiode and an USB oscilloscope with MHz bandwidth, that deviates from the commonly used lock-in scheme and achieves benchmark sensitivity. Our scheme combines shot-to-shot evaluation of pump-probe and probe-only measurements, a home-built photodetector circuit optimized for low pulse energies applying low-pass amplification, and a custom evaluation algorithm based on Fourier transformation. Advantages of this approach include abilities to simultaneously monitor multiple frequencies, parallelization of multiple detector channels, and detection of different pulse sequences (e.g., include pump-only). With a 40 kHz repetition-rate laser system powering two non-collinear optical parametric amplifiers for wide tuneability, we demonstrate the 2-D imaging performance of our transient absorption microscope with studies on micro-crystalline molecular thin films.

研究の動機と目的

• 高価なロックインアンプを避けることにより、コスト効率が良く、柔軟な検出方式を備えた一時的吸光率顕微鏡の開発を目的とする。
• 通常のフォトダイオードと帯域幅がやや低いUSBオシロスコープを用いても、高感度（ΔIpr/Ipr < 5 × 10⁻⁵）を達成することを目的とする。
• 追加のハードウェア複雑性を伴わずに、複数周波数成分の同時モニタリングと検出器チャネルの並列化を可能とすることを目的とする。
• ポンプオンリーやポンプダムププローブ構成を含む、柔軟なパルスシーケンス設計を可能とし、動的特性の向上を図ることを目的とする。
• パルスフルエンスを最小限に抑えることで、マイクロ結晶性有機薄膜のような光分解性材料のダメージフリーなイメージングを可能とすることを目的とする。

提案手法

• 40 kHzのフェムト秒レーザーシステムが、波長可変のポンプおよびプローブパルスを生成するための2つの非共線的光増幅器（NOPAs）を駆動する。
• 1回ずつの取得をポンプ-プローブとプローブオンリーのパルスの間で交互に切り替え、バックグラウンド信号の直接差分処理を可能にする。
• 低パスアンプリフィケーションを最適化した自作のフォト検出器回路を用い、低パルスエネルギー（5 pJまで）に適応している。
• USBオシロスコープ（10 MHz帯域幅）でデジタル化された信号を、離散フーリエ変換により解析し、一時的吸光率を抽出する。
• フーリエベースのアルゴリズムにより、複数周波数成分の同時検出が可能であり、任意のパルス列構成をサポートする。
• 空間分解能は、強い焦点化（FWHM ~4 µm）により達成され、偏光制御により偏光分解能顕微鏡が可能となる。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 標準的なフォトダイオードとUSBオシロスコープのみを用いて、専用のロックインハードウェアを排除した高感度な一時的吸光率顕微鏡を構築可能か？
• RQ2 ロックイン検出の代わりに、1回ずつの差分処理とフーリエ解析を用いた場合の実現可能な感度（ΔIpr/Ipr）はどの程度か？
• RQ3 本手法は、ポンプオンリーやポンプダムププローブなどの柔軟なパルスシーケンスをサポートし、複数周波数成分を同時に解像可能か？
• RQ4 信号対雑音比は、レーザー雑音が検出器や電子回路の雑音よりも支配的である程度まで制限を受けるか？
• RQ5 本装置は、パルスエネルギーを6.3 pJまで低減したスクアライン系有機薄膜を用いた測定により、光分解性材料の超高速ダイナミクスを最小限のフルエンスでイメージング可能か？

主な発見

• 200,000パルスの測定（5秒間）で、ビーム径6 µmの条件下で、感度ΔIpr/Ipr = 4.7 × 10⁻⁵（20 µOD）を達成した。
• ノイズの主な要因はフェムト秒レーザーシステムであり、より安定したレーザーを用いることでさらなる信号対雑音比の向上が可能であることを示している。
• 本手法により、追加コストや複雑性を伴わず、複数周波数成分の同時モニタリングと複数検出器チャネルの並列化が可能である。
• 本システムは、個々のマイクロ結晶性有機プレートレットにおける超高速励起子ダイナミクスを解像し、直ちに基底状態のブリーチングが観測され、その後10 ps以内に非放射的衰えが見られた。
• プレートレットの遷移双極子モーメントに最大対比を得るようにポンプおよびプローブの偏光を整えることで、偏光分解能イメージングが実証された。
• スクアライン系有機薄膜を用いた測定により、プローブビームのパルスエネルギーを6.3 pJまで低減した結果、光分解性材料のダメージフリーなイメージングが実現された。