[論文レビュー] Transient Hydrodynamic Lattice Cooling by Picosecond Laser Irradiation of Graphite

Jihoon Jeong, Xun Li+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 26, 2021

Thermal properties of materials参考文献 32被引用数 51

ひとこと要約

本研究では、80–120 Kでピコ秒レーザーポンプ・プローブ熱効果測定を用いて、高配向熱解イソプレン酸化ホウケン酸（HOPG）における一時的格子冷却を実証し、流体力学的フォノン輸送によって駆動される第二音波伝播の直接的実験的証拠を提供した。アディアバティック中心におけるリング形状ポンプビームの負の温度上昇の観察——ab initio Peierls-Boltzmann輸送シミュレーションで確認された——は、従来の回折ベースの第二音波測定では解明されなかったフォノン流体力学の主要な特徴を示している。

ABSTRACT

Recent theories and experiments have suggested hydrodynamic phonon transport features in graphite at unusually high temperatures. Here, we report a pico-second pump-probe thermal reflectance measurement of heat pulse propagation in graphite. The measurement results reveal transient lattice cooling near the adiabatic center of a 15 $\mu$m diameter ring-shape pump beam at temperatures between 80 and 120 K. While such lattice cooling has not been reported in recent diffraction measurements of second sound in graphite, the observation here is consistent with both hydrodynamic phonon transport theory and prior heat pulse measurements of second sound in bulk sodium fluoride.

研究の動機と目的

• 80–120 Kの高温領域におけるグラファイトにおける第二音波伝播を調査し、流体力学的フォノン輸送が予測されるが、まだ直接観測されていない状況を明らかにすること。
• 従来の回折ベースの第二音波測定における長年の曖昧さを解消すること。これは、格子冷却と加熱を区別できなかったためである。
• リング形状ポンプビームのアディアバティック中心における一時的格子冷却が、流体力学的フォノン輸送の明確な特徴であることを示すこと。
• 時間的・空間的分解能がそれぞれピコ秒およびマイクロメーター級の熱効果測定を用いて、2D材料におけるフォノン流体力学の理論的予測を検証すること。

提案手法

• 500 psの時間分解能と6 µmの空間分解能を持つピコ秒一時的熱効果測定（ps-TTR）システムを用い、局所的な温度変化を検出した。
• アキソンレンズのペアを用いて、15 µmの直径を持つリング形状ポンプビーム（1064 nm、400 psパルス）を生成し、中心に553 nmの連続波プローブビームを焦点合わせた。
• 冷凍器を用いて80 Kから300 Kの温度範囲で、2つのHOPG試料（LG-HOPGとSG-HOPG）に対して測定を行い、流体力学的効果を分離した。
• 実空間、時間、逆空間領域で完全な三フォノン散乱行列を解くab initio Peierls-Boltzmann輸送シミュレーションを実施した。
• 20 µm × 20 µm × 1 µmのHOPG試料をモデル化し、シミュレートされた温度プロファイルと実験データを比較した。
• 熱効果測定信号（グラファイトではdR/dT < 0）を用いて温度変化を推定し、負の信号は格子冷却を示している。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 80 K以上の温度で、第二音波伝播に起因するグラファイトにおける一時的格子冷却を実験的に観測できるか？
• RQ2 リング形状ポンプビームの中心におけるアディアバティック境界条件が、流体力学的フォノン輸送の象徴的特徴たる負の温度上昇の出現を可能にするか？
• RQ3 本研究で観測されたグラファイトの格子冷却は、従来の回折ベースの熱グレーティング技術による第二音波シグナルとどのように比較できるか？
• RQ4 完全な三フォノン散乱を含むab initio Peierls-Boltzmannシミュレーションが、実験的熱効果測定データをどの程度再現できるか？
• RQ5 なぜ一時的格子冷却は非中心のポンプ・プローブ幾何配置では観測されないのか？対称性が流体力学的効果の発現に果たす役割は何か？

主な発見

• LG-HOPGにおいて80–120 Kの範囲で、15 µmのリング形状ポンプビームの中心で明確な負の温度上昇（格子冷却）が観測され、特に80 Kで最も顕著であった。
• 格子冷却信号は、アディアバティック中心に到達および反射する第二音波パルスの後で出現し、流体力学的フォノン波挙動と整合的であった。
• 完全な三フォノン散乱を含むab initio Peierls-Boltzmannシミュレーションにより、実験的観測の定性的な再現が達成され、フォノン流体力学における正規（N）過程の役割が確認された。
• 非中心のポンプ・プローブ設定では冷却効果が消失したため、中心におけるアディアバティック境界条件が負の温度ピークの出現に不可欠であることが確認された。
• 本研究は、80–120 Kにおけるグラファイトにおける第二音波の直接的かつ時間分解能のある証拠を提供し、従来の回折ベース測定では局所的冷却を解明できなかった主要な曖昧さを解消した。
• 本研究は、中心にプローブを持つリング形状ポンプを用いる新規な実験プラットフォームを確立し、2D材料における流体力学的フォノン輸送の特徴（例：一時的格子冷却）を検出可能にした。