[論文レビュー] Transmission Helium Ion Microscopy of Graphene

K. L. Kavanagh, Aleksei Bunevich+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 3, 2020

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、直接検出カメラを備えた改造型フォーカスドアイオングラム（FIB）システムを用いて、グラフェンの透過ヘリウムイオン顕微鏡（THIM）を実施し、SRIMシミュレーションとよく一致する透過散乱パターンを達成した。主な貢献は、数層のグラフェンにおける一貫したHe+イオン透過の初の実験的検証であり、TEMに比べて優れた質量対比を示し、低ダメージで高感度な2次元材料のイメージングの可能性を示している。

ABSTRACT

We compare transmission He ion microscopy (HIM) to transmission electron microscopy (TEM) of graphene support films. We present spot transmission patterns that compare with scattering and range of ions in materials (SRIM) predictions, and show examples of scanning He$^+$ transmission images, based on integrated camera intensity. We also consider the potential for coherent HIM scattering.

研究の動機と目的

• 改造型FIBシステムを用いたナノスケールでのグラフェンの透過ヘリウムイオン顕微鏡（THIM）の可能性を調査すること。
• 画像コントラスト、回折パターン、散乱挙動の観点から、THIM結果と透過電子顕微鏡（TEM）を比較すること。
• 実験的散乱パターンとSRIMシミュレーションを用いて、透過幾何学におけるHe+ビームの空間的および時間的コヒーレンスを評価すること。
• グラフェンのような低Zの2次元材料における厚さの変化および質量対比の検出可能性をTHIMが果たす可能性を評価すること。
• カメラへのイオンインプラントによる損傷といった技術的制限を特定し、アニール処理などの緩和戦略を検討すること。

提案手法

• 商業用He+イオン顕微鏡（Zeiss, Nanofab）を、サンプルステージから20 cm下に配置された14×14 mm²のデジタルカメラ（55 µmピクセル）で改造し、透過He+イオンを検出するようにした。
• 35 keVのHe+ビームエネルギーを用いた単一スポット露光により、時間積分された信号を用いて2次元強度マップを生成する形で、透過散乱パターンを記録した。
• 走査透過HIM（STHIM）は、焦点を合わせたHe+ビームを走査し、各位置でカメラ応答を積分することで実装した。これは環状暗黒-field STEMに類似している。
• 実験データから角度関数の散乱確率を抽出し、同等質量（2.5 nm）のアモルファス炭素層のSRIMシミュレーションと比較した。
• ダメージを最小限に抑えるために低線量プロTOCOLを用いて、200 keVの電子と30 keVのHe+イオンを用い、TEMおよびHIM二次電子像（SEI）を並行して実施した。
• カメラのデッドピクセルは、Heイオンインプラントに起因するとされ、その後のアニール処理が緩和戦略として検討された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 透過ヘリウムイオン顕微鏡（THIM）は、数層のグラフェンから測定可能な散乱パターンを生成できるか。また、それらはSRIM予測と一致するか。
• RQ2 TEMにおける電子と比較して、透過幾何学におけるHe+ビームのコヒーレンスはいかがで、回折効果は解像可能か。
• RQ3 THIMはグラフェンの厚さ変化にどの程度感度が高く、アニュラーダークフィールドSTEMと比較して質量対比に優れているか。
• RQ4 イオンビームダメージがカメラの性能に及ぼす影響はどの程度で、アニール処理は長期的劣化を緩和できるか。
• RQ5 空間分解能が十分に高いSHTIMイメージングは、2次元材料におけるサブピクセル散乱特徴を解像できるか。

主な発見

• 6〜8層のグラフェンからの実験的透過散乱パターンは回転対称的であり、2.5 nmのアモルファス炭素のSRIMシミュレーションと一致しており、最大散乱角は5〜10 mradの間であった。
• グラフェン試料からの散乱確率プロファイルは、SRIM予測とよく一致しており、低Zで薄い材料に対してモデルの妥当性が確認された。
• カメラは1.4×1.4 cm²の領域で透過He+イオンを検出でき、最大散乱角が±70 mradであった。これは、サンプルを効果的に透過するビームを示している。
• デッドピクセルが観察されたが、10¹⁷ cm⁻³を超える線量でのHeイオンインプラントに起因すると考えられ、アニール処理などの緩和戦略の必要性が示された。
• ビーム走査中にカメラ応答を積分することで、STHIMイメージングが成功裏に実装された。これは、低ビーム電流（<0.1 pA）で厚さおよび質量感受性イメージングの可能性を示している。
• {1100}グラフェン面の予想される一次回折角（0.2 mrad）は、TEMのそれよりも100倍小さい。したがって、回折パターンを解像するには、より長いカメラ距離またはより高いピクセル密度が必要となる。