[論文レビュー] Transport in hybrid electronic devices based on a modified DNA nucleoside (deoxyguanosine)

R. Rinaldi, E. Branca+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2000

Advanced biosensing and bioanalysis techniques参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、疎水性誘導体を有するデオキシグアノシンを用いた新規ハイブリッド電子デバイスを実証した。このデバイスは自己集合する高分子状リボンを形成し、それらがマイクロメートル未満の金属ゲートに接続されている。デバイスは室温で高い導電性を示し、整流特性と強い電流-電圧ヒステリシスを示す。電荷輸送は、第一原理計算および薄膜の形態解析により確認されたように、グアノシン分子間のπ-π相互作用によって主に駆動されている。

ABSTRACT

We report on a new class of hybrid electronic devices based on a DNA nucleoside (deoxyguanosine lipophilic derivative) whose assembled polymeric ribbons interconnect a submicron metallic gate. The device exhibits large conductivity at room temperature, rectifying behaviour and strong current-voltage hysteresis. The transport mechanism through the molecules is investigated by comparing films with different self-assembling morphology. We found that the main transport mechanism is connected to pi-pi interactions between guanosine molecules in adjacent ribbons, consistently with the results of our first-principles calculations.

研究の動機と目的

• 分子スケールの電子素子に適した修飾DNAヌクレオシドを用いた新規ハイブリッド電子デバイスの開発。
• ナノスケールにおける自己集合デオキシグアノシン由来リボンの電気的輸送特性の調査。
• 自己集合の形態が異なる条件下でのこれらのバイオ分子膜における主導的輸送メカニズムの特定。
• 特にπ-π積層の分子レベルの相互作用とマクロな電気的挙動との相関関係の解明。
• 第一原理電子構造計算を用いた実験的発見の検証。

提案手法

• 疎水性誘導体を有するデオキシグアノシンを用いて、高分子リボンへの自己集合を可能にするハイブリッドデバイスの作製。
• 自己集合リボンとマイクロメートル未満の金属ゲートを統合し、機能的な電子ジャンクションを形成。
• 導電性、整流性、ヒステリシスの評価を目的とした電流-電圧特性の測定。
• 膜の形態を体系的に変化させ、構造的整列と電気的応答との相関を分析。
• 第一原理電子構造計算を用いて、電荷輸送におけるπ-π相互作用の役割をモデル化・確認。
• 実験的輸送データと理論的予測を比較し、主導的伝導メカニズムの同定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 自己集合デオキシグアノシンリボンを基盤とするハイブリッドデバイスの電気的輸送特性は何か？
• RQ2 デオキシグアノシン膜の自己集合形態は、その電気的挙動にどのように影響するか？
• RQ3 これらのバイオ分子膜における主導的電荷輸送メカニズムは何か？
• RQ4 グアノシン分子間のπ-π相互作用は、導電性および整流性にどの程度寄与しているか？
• RQ5 第一原理計算は、観察された実験的輸送現象をどの程度正確に再現できるか？

主な発見

• デバイスは室温で大きな導電性を示しており、分子リボンを介した効率的な電荷輸送を示している。
• 強い電流-電圧ヒステリシスが観察され、輸送経路内にエネルギー障壁またはトラップ状態が存在することを示唆している。
• 整流特性が観察され、分子ジャンクションの特性に一致する非対称な電子輸送が確認された。
• 形態解析および計算的分析により、輸送メカニズムは主に隣接するリボン内のグアノシン分子間のπ-π相互作用によって支配されていることが裏付けられた。
• 第一原理計算により、π-π積層が電荷輸送に有利な経路を提供することが確認され、実験的観察と整合した。
• 自己集合形態の変化が電気的応答に顕著に影響することから、デバイス性能における分子配列の重要性が浮き彫りになった。