[論文レビュー] Transport properties of Layer-Antiferromagnet CuCrS2: A possible thermoelectric material

Girish C. Tewari, T. S. Tripathi+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 8, 2009

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 14被引用数 35

ひとこと要約

本研究は、15K から 300K の温度範囲で層状反強磁性体 CuCrS2 の輸送特性を調査し、通常は見られない高いゼーベック係数（200–450 μV/K）と、急冷相で最大 ZT = 2.3 を示すことを明らかにした。これは熱電応用への高い可能性を示している。増強された ZT は、40K の反強磁性転移付近で電気的および熱的伝導度が抑制されることに起因し、不純度誘発の格子散乱を伴うドーピングされた Kondo 絶縁体と類似した挙動を示唆している。

ABSTRACT

The electrical, thermal conductivity and Seebeck coefficient of the quenched, annealed and slowly cooled phases of the layer compound CuCrS2 have been reported between 15K to 300K. We also confirm the antiferromagnetic transition at 40K in them by our magnetic measurements between 2K and 300K. The crystal flakes show a minimum around 100K in their in-plane resistance behavior. For the polycrystalline pellets the resistivity depends on their flaky texture and it attains at most 10 to 20 times of the room temperature value at the lowest temperature of measurement. The temperature dependence is complex and no definite activation energy of electronic conduction can be discerned. We find that the Seebeck coefficient is between 200-450 microV/K and is unusually large for the observed resistivity values of between 5-100 mOhm-cm at room temperature. The figure of merit ZT for the thermoelectric application is 2.3 for our quenched phases, which is much larger than 1 for useful materials. The thermal conductivity K is mostly due to lattice conduction and is reduced by the disorder in Cu- occupancy in our quenched phase. A dramatic reduction of electrical and thermal conductivity is found as the antiferromagnetic transition is approached from the paramagnetic region, and K subsequently rises in the ordered phase. We discuss the transport properties as being similar to a doped Kondo-insulator.

研究の動機と目的

• 急冷、焼鈍、ゆっくり冷却という異なる熱歴史を持つ CuCrS2 の熱電性能を評価すること。
• 磁気秩序と構造的不純度が電気的および熱的輸送に与える影響を調査すること。
• CuCrS2 が高性能熱電材料に適した輸送特性を示すかどうかを特定すること。
• Cu 立場の不純度が格子熱伝導度を低下させ、ZT を向上させる役割を調査すること。

提案手法

• 15K から 300K の温度範囲で単結晶フラケと多結晶ペレットの電気抵抗率、熱伝導度、ゼーベック係数を測定した。
• 2K から 300K の範囲で磁化率測定を行い、40K での反強磁性転移を確認した。
• 微細構造的不純度の影響を評価するため、3 種類の熱処理状態における輸送特性を比較した。
• 温度依存の抵抗率の分析により、伝導メカニズムと活性化エネルギーを推定した。
• 測定されたゼーベック係数、抵抗率、熱伝導度を用いて、熱電性能の指標 ZT を推定した。
• 40K 付近の輸送異常を、Kondo 絶縁体に類似した挙動と不純度散乱の観点から解釈した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 急冷相の CuCrS2 は、構造的不純度により熱電性能が向上するか？
• RQ2 40K での反強磁性転移は、CuCrS2 の電気的および熱的輸送にどのように影響するか？
• RQ3 なぜ CuCrS2 では測定された抵抗率に対してゼーベック係数が通常に比べて著しく高いのか？
• RQ4 Cu 立場の不純度が、格子熱伝導度をどの程度低下させるか？
• RQ5 CuCrS2 の輸送特性は、ドーピングされた Kondo 絶縁体モデルで説明可能か？

主な発見

• 急冷相の CuCrS2 は、実用応用の閾値である 1 を著しく上回る熱電性能の指標 ZT = 2.3 を達成した。
• 室温におけるゼーベック係数は 200 から 450 μV/K の範囲にあり、中程度の抵抗率（5–100 mΩ·cm）であるにもかかわらず、強力なパワー・ファクターの増強を示している。
• 系がパラ磁性相から反強磁性転移点（40K）に近づくに従い、電気的および熱的伝導度が顕著に低下する。
• 熱伝導度は主に格子寄与であり、急冷相における Cu 占有率の不純度によって抑制されている。
• 多結晶ペレットの抵抗率は低温で最大で 20 倍に増加しており、明確な活性化エネルギーがない複雑な伝導を示している。
• 40K 付近の輸送特性は、不純度と電子相関効果が伝導を抑制するドーピングされた Kondo 絶縁体モデルに一致している。