[論文レビュー] Tunable spin states in two-dimensional magnet CrI3

Fawei Zheng, Jize Zhao+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2017

2D Materials and Applications被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、ひずみおよび電荷ドーピングが2次元CrI3の磁気状態を調整できることを示しており、強磁性（FM）と反強磁性（AFM）相の間の遷移およびスピン配向の面内・面外への切り替えを可能にしている。第一原理DFT計算にスピン軌道結合を組み合わせた手法により、引張ひずみが面内FM相を誘発し、電子ドーピングが相境界を顕著にシフトさせることを示しており、2次元磁性体におけるスピントロニクス制御の強固な道筋を提供している。

ABSTRACT

The recent discovery of ferromagnetic single-layer CrI3 creates ample opportunities for studying fundamental properties of atomically-thin magnets. By using first-principles calculations and model analysis, we show that a lateral strain and/or charge doping can have unexpected effects on the magnetic properties of CrI3. In particular, strain tunes the magnetic order and anisotropy: (1) a compressive strain leads to a phase transition from a ferromagnetic insulator to an antiferromagnetic insulator, while (2) a tensile strain can flip the magnetic orientation from off-plane to in-plane. Interestingly, we find that the phase boundary for the first transition is insensitive to charge doping, whereas that of the second one can be significantly modulated by electron doping.

研究の動機と目的

• モノレイヤーCrI3の磁気的性質に及ぼすひずみおよび電荷ドーピングの影響を調査すること。
• Mermin-Wagner定理とCrI3における有限温度での強磁性の観測との間にある顕著な矛盾を、スピン軌道結合の効果を分析することで解明すること。
• ひずみおよび電荷ドーピングを、2次元磁性体におけるスピン状態を調整する有効かつ実験的に実現可能な手法として確立すること。
• 観測された相転移およびそのひずみとドーピング依存性を説明するモデルハミルトニアンの構築。
• 外部の摂動に対する磁気秩序および異方性の包括的な相図の提供。

提案手法

• VASPを用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算。スピン軌道結合（SOC）を含む。PBE-GGA汎関数およびPAW法を用いる。
• 力が0.01 eV/Å未満になるよう構造最適化を行い、フォノン分散関数のチェックにより安定性を確認。
• Wannier関数技術（Wannier90）を用いて、正確な状態密度および電子構造解析を実施。
• 層間相互作用を避けるために、15 Åの真空ギャップを有するスラブモデルを用いる。
• ヘイゼンベルグスピン交換相互作用に基づくモデルハミルトニアンを構築。一階および二階近接の交換項を含み、相転移を説明する。
• 自己無撞着なスピン期待値を用いたクラスターメンフィールド解析により、DFTの結果および相境界の妥当性を検証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 一軸ひずみは、モノレイヤーCrI3における磁気秩序および異方性にどのように影響するか？
• RQ2 電荷ドーピングは、面内および面外強磁性状態の間の磁気相境界を制御可能か？
• RQ3 Mermin-Wagner定理に反するにもかかわらず、スピン軌道結合がCrI3における有限温度での強磁性を安定化させる役割は何か？
• RQ4 一階および二階近接のスピン交換相互作用は、観測された相転移をどのように支配しているか？
• RQ5 相境界は、電子ドーピングまたはホールドーピングに対してどの程度頑健か？

主な発見

• 圧縮ひずみにより、強磁性絶縁体（FM-I）から反強磁性絶縁体（AFM-I）への相転移が誘発され、その転移境界は電荷ドーピングにほとんど依存しない。
• 引張ひずみにより、スピン配向が面外から面内強磁性配向に切り替わる。これは、二階近接の異方性交換相互作用の符号変化に起因する。
• 電子ドーピングは、面内／面外FM相境界を顕著にシフトさせ、0.06 e/Crのドーピングで7 Åの格子定数を通過する。一方、ホールドーピングははるかに弱い効果を示す。
• 純粋なCrI3では磁気異方性エネルギーが0.7 meV/Crであり、これは面外容易軸が弱いことを示している。
• CrI3の2次元ヤング率は28 N/mであり、非常に柔らかく、ひずみに対して非常に感受性が高く、最大6%のひずみモード制御が可能である。
• クラスターメンフィールド解析により妥当性が確認されたモデルハミルトニアンは、DFTの相境界を正確に再現しており、FM-AFM転移が一階近接交換相互作用に起因し、面内／面外転移が二階近接異方性に起因することを確認している。