[論文レビュー] Tunable Unidirectional Nonlinear Emission from Transition-Metal-Dichalcogenide Metasurfaces

Mudassar Nauman, Jingshi Yan+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 1, 2021

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 73被引用数 104

ひとこと要約

本稿では、屈折率が4.5以上の遷移金属ジ chalcogenide (MoS2) メタサーフェスを用いて、二次高調波発生 (SHG) および三次高調波発生 (THG) を可変式の単一方向性に制御することを示している。高調波波長における多極モードMie共鳴を活用することで、回折限界未満の単一ビーム発光を実現し、ポンプ波長または偏光を変更することで発光方向を前向きと後向きに動的に切り替えられる。これにより非線形効率が向上し、非線形光学分野における新たな応用が可能となる。

ABSTRACT

Nonlinear light sources are central to a myriad of applications, driving a quest for their miniaturisation down to the nanoscale. In this quest, nonlinear metasurfaces hold a great promise, as they enhance nonlinear effects through their resonant photonic environment and high refractive index, such as in high-index dielectric metasurfaces. However, despite the sub-diffractive operation of dielectric metasurfaces at the fundamental wave, this condition is not fulfilled for the nonlinearly generated harmonic waves, thereby all nonlinear metasurfaces to date emit multiple diffractive beams. Here, we demonstrate the enhanced single-beam second- and third-harmonic generation in a metasurface of crystalline transition-metal-dichalcogenide material, offering the highest refractive index. We show that the interplay between the resonances of the metasurface allows for tuning of the unidirectional second-harmonic radiation in forward or backward direction, not possible in any bulk nonlinear crystal. Our results open new opportunities for metasurface-based nonlinear light-sources, including nonlinear mirrors and entangled-photon generation.

研究の動機と目的

• 従来の非線形メタサーフェスが複数の回折次数で発光するという制限を克服し、回折限界未満の単一ビーム発光を実現すること。
• MoS2の高い屈折率 (>4.5) と強い非線形感受性を活用し、二次および三次高調波発生を強化すること。
• ポンプ波長または偏光を変更することで、発光方向の動的かつ全光的制御（前向きまたは後向き）を実現すること。
• コンactでスケーラブルなプラットフォームとして、可変式の単一方向性発光を実現することで、非線形光源および非線形ミラー分野における新たな応用を可能とすること。

提案手法

• サファイア基板上に、機械的剥離、電子線リソグラフィー、反応性イオンエッチングを用いてMoS2メタサーフェスを作製した。
• 可変な幾何パラメータ（半径100–120 nm、高さ約150 nm）を有する切断円錐型メタ原子の周期的アレイを設計し、可視光および近赤外領域でのMie型共鳴を励起した。
• 全波動有限要素法（COMSOL）およびFDTDシミュレーション（Lumerical）を用いて、線形および非線形光学応答（SHGおよびTHG効率含む）をモデル化した。
• Mie理論および準正規モード（QNM）解析を用いて、高調波周波数における多極共鳴を同定および制御した。
• 白色光透過スペクトロスコピーおよび高NAの顕微鏡レンズを用いた非線形発光収集を用いて、実験的測定を実施した。
• 1 GW/cm²の強度で700–800 nmのs偏光ポンプビームを用い、非線形シミュレーションには実験的に測定されたχ²テンソル値（3 nm²/V）を適用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 MoS2メタサーフェスは、可変式の方向性を有する回折限界未満の単一ビーム二次高調波発光を実現できるか？
• RQ2 高調波波長における多極モードMie共鳴は、非線形発光の方向性をどのように制御できるか？
• RQ3 MoS2メタ原子の上下面における空間反転対称性の破れは、強化された二次非線形性を生成する役割を果たすか？
• RQ4 物理的再構成なしに、SHGの方向性を前向きと後向きに動的に切り替えられるか？
• RQ5 MoS2の高い屈折率（>4.5）は、他の誘電体と比較して非線形変換効率の向上にどのように寄与するか？

主な発見

• MoS2メタサーフェスは、700–800 nmの波長範囲で屈折率5.6–4.7を示し、Si（3.7）やGaAs（3.7）よりも顕著に高い値を示す。
• 高調波波長における共鳴設計のおかげで、高調波発光に高次回折次数が観測されず、単一ビームで回折限界未満のSHGおよびTHGを実現した。
• ポンプ波長または入射偏光を変更することで、単一方向性SHG発光を前向きと後向きに切り替えられ、これはバルク非線形結晶や従来のメタサーフェスでは達成できない特徴である。
• SHG効率は、シリコンメタサーフェスと比較して2桁以上向上しており、MoS2メタ原子の上下面における結晶対称性の破れに起因するとされる。
• 数値的シミュレーションにより、垂直方向の円柱型MoS2メタ原子がSH光に対して効果的なミラーとして機能し、高コントラストの方向性切り替えを可能にすることが確認された。
• メタサーフェスは、単層TMDCやプラズモニック系と比較して、THGのためのより大きな相互作用体積を有し、SHGおよびTHGを同時に高効率で発生可能である。