[論文レビュー] Tuning the coherent propagation of organic exciton-polaritons through dark state delocalization

Raj Pandya, Arjun Ashoka+8 more|arXiv (Cornell University)|Dec 3, 2021

Strong Light-Matter Interactions被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、フェムト秒透過吸収顕微鏡を用いて有機マイクロカビティ内のコherentな励起子ポラリトン輸送をイメージングし、ポラリトン速度が約0.65×10⁶ m s⁻¹に達するが、予想に反してキャビティの品質因子に比例することが明らかになった。著者らは、拡散した暗い状態と明るいポラリトン状態との間の混合割合の変化がその原因であると説明しており、これが有効な伝播ダイナミクスを調整し、高いポラリトン結合にもかかわらず遅いコherentな輸送を説明するものである。

ABSTRACT

While there have been numerous reports of long-range polariton transport at room-temperature in organic cavities, the spatio-temporal evolution of the propagation is scarcely reported, particularly in the initial coherent sub-ps regime, where photon and exciton wavefunctions are inextricably mixed. Hence the detailed process of coherent organic exciton-polariton transport and in particular the role of dark states has remained poorly understood. Here, we use femtosecond transient absorption microscopy to directly image coherent polariton motion in microcavities of varying quality factor. We find the transport to be well-described by a model of band-like propagation of an initially Gaussian distribution of exciton-polaritons in real space. The velocity of the polaritons reaches values of ~0.65x10^6 m s-1, substantially lower than expected from the polariton dispersion. Further, we find that the velocity is proportional to the quality factor of the microcavity. We suggest this unexpected link between the quality-factor and polariton velocity and slow coherent transport to be a result of varying admixing between delocalised dark and polariton states.

研究の動機と目的

• 初期の1ピコ秒未満の時間スケールにおける有機マイクロカビティ内でのコherentな励起子ポラリトン輸送の空間的・時間的ダイナミクスを理解すること。
• ポラリトン伝播およびコherenceを媒介する暗い状態の役割が、いまだに十分に理解されていないことの解明。
• マイクロカビティの品質因子がポラリトン速度および輸送特性に与える影響を調査すること。
• キャビティの品質因子と拡散した暗い状態が伝搬するポラリトンと混合する割合との間の定量的関係を確立すること。

提案手法

• フェムト秒透過吸収顕微鏡を用いて、100フェムト秒未満の時間分解能で励起子ポラリトンの実空間的変化を直接イメージングする。
• キャビティの品質因子を系統的に変化させたマイクロカビティを用いた実験により、ポラリトン輸送がキャビティ品質にどのように依存するかを調査する。
• 初期にガウス分布を示すポラリトン分布の空間的変化を記述するためにバンド様の伝播モデルを適用する。
• 時間分解空間強度プロファイルから抽出した観測されたポラリトン速度を、キャビティの品質因子と照合する。
• 理論的分析により、キャビティ品質関数に応じた拡散した暗い状態と明るいポラリトン状態との混合割合を評価する。
• モデルは、ポラリトン分散関係から予想される値よりも観測された速度低下を、暗い状態の寄与を組み込むことで説明する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 有機マイクロカビティの品質因子は、励起子ポラリトンのコherent伝播速度にどのように影響するか？
• RQ2 拡散した暗い状態は、有機カビティ内での励起子ポラリトンの有効な伝播を媒介する役割を果たすか？
• RQ3 観測されたポラリトン速度が、ポラリトン分散関係から予測される値よりも顕著に低いのはなぜか？
• RQ4 明るいポラリトンと混合する暗い状態の割合が、ポラリトン波パッケージの有効な質量および移動度をどの程度調節するか？

主な発見

• コherentなポラリトン輸送速度は約0.65×10⁶ m s⁻¹に達するが、ポラリトン分散関係から予想される値よりも顕著に低い。
• ポラリトン速度はマイクロカビティの品質因子に直接比例しており、調整可能な輸送メカニズムであることが示された。
• 観測された速度低下は、キャビティ品質が向上するに従い、拡散した暗い状態と明るいポラリトン状態との混合割合が増加することに起因する。
• 輸送ダイナミクスは、実空間におけるガウス波パッケージのバンド様伝播モデルによって良好に記述できる。
• 本研究では、キャビティの品質因子とコherentなポラリトン輸送の有効なダイナミクスとの間で、以前報告のなかった関係を同定した。
• 結果から、暗い状態の拡散が、有機オプトエレクトロニクスシステムにおけるコherentなポラリトン伝播を調整可能な制御ノブとして機能することが示唆された。