[論文レビュー] Tuning the van Hove singularities in AV$_{3}$Sb$_{5}$ (A = K, Rb, Cs) via pressure and doping

Harrison LaBollita, Antía S. Botana|arXiv (Cornell University)|Aug 10, 2021

Topological Materials and Phenomena被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、第一原理計算を用いて、圧力およびホールドーピングがAV₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）におけるvan Hove特異点（vHss）のフェルミ準位からの位置を調整できることを示した。圧力はvHssをフェルミ準面から遠ざけるが、ホールドーピングはそれらを近づける。特にSb-5p状態がこれらのkagome金属における電子的不安定性を駆動する上で重要な役割を果たす、軌道選択的ドーピング効果が顕著である。

ABSTRACT

We investigate the electronic structure of the new family of kagome metals AV$_{3}$Sb$_{5}$ (A = K, Rb, Cs) using first-principles calculations. We analyze systematically the evolution of the van Hove singularities (vHss) across the entire family upon applied pressure and hole doping, specifically focusing on the two vHss closer to the Fermi energy. With pressure, these two saddle points shift away from the Fermi level. At the same time, the Fermi surface undergoes a large reconstruction with respect to the Sb bands while the V bands remain largely unchanged, pointing to the relevant role of the Sb atoms in the electronic structure of these materials. Upon hole doping, we find the opposite trend, where the saddle points move closer to the Fermi level for increasing dopings. All in all, we show how pressure and doping are indeed two mechanisms that can be used to tune the location of the two vHss closer to the Fermi level and can be exploited to tune different Fermi surface instabilities and associated orders.

研究の動機と目的

• AV₃Sb₅（A = K, Rb, Cs）kagome金属の電子構造が外部圧力およびホールドーピングによってどのように調整されるかを調査すること。
• フェルミ準面再構築およびvan Hove特異点（vHs）の進化に寄与するSbおよびVバンドの役割を理解すること。
• 圧力とホールドーピングがvHssのフェルミ準面への近接度に与える対照的な効果を明確にすること。
• 軌道選択的ドーピング効果と、CDWや超伝導といったフェルミ準面不安定性に与える影響を調査すること。
• A = K, Rb, Csの系列全体を体系的に比較し、電子的チューニングの傾向を特定すること。

提案手法

• 正確な電子構造計算のため、スピン軌道結合を含む密度汎関数理論（DFT）およびDFT+U補正を用いた。
• ホールドーピングをモデル化するため、仮想晶格近似（VCA）を用い、A陽イオンをA−xに置換することで、さまざまなホール濃度を模擬した。
• 圧力およびドーピング条件下で、フェルミ準面に最も近い2つのvHss（vHs1およびvHs2）のエネルギー位置を追跡した。
• バンド構造および状態密度（DOS）の分析を通じて、特にSb-5pおよびV-d状態に注目し、軌道的性質と電子的再構築を評価した。
• 静水圧効果を単位格子の体積圧縮を用いて模擬するため、圧力依存性計算を実施した。
• K, Rb, Csの各系列間で結果を比較し、電子的応答の傾向および相違点を特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 外部圧力がAV₃Sb₅におけるフェルミ準面に最も近い2つのvan Hove特異点（vHss）の位置に与える影響は何か？
• RQ2 仮想晶格近似を用いてモデル化されたホールドーピングが、AV₃Sb₅におけるvHssのエネルギー位置にどのように影響を与えるか？
• RQ3 vHssの軌道的性質は何か？ドーピングは特定のバンドにどのように選択的に電子を供給するか？
• RQ4 圧力およびドーピング条件下で、SbバンドとVバンドはフェルミ準面再構築にどのように異なる寄与をしているか？
• RQ5 K, Rb, CsバージョンのAV₃Sb₅において、電子的応答はどの程度異なるか？

主な発見

• 圧力条件下では、2つのvHss（vHs1およびvHs2）がフェルミ準面から直線的に遠ざかる。フェルミ準面再構築は主にSb-5p状態に起因し、顕著な変化を示す。
• Vバンドは圧力下でもほとんど変化せず、観察されるフェルミ準面再構築の主な寄与者はSb-5p状態であることが示された。
• ホールドーピングにより、vHssはフェルミ準面に近づく。圧力とは逆の傾向であり、ドーピングがvHsのフェルミ準面への近接度を調整する有効なスイッチであることが確認された。
• ドーピングは軌道選択的である：vHs1（dₓ²⁻ʸ²、d_z²、d_xyの性質を有する）はvHs2よりも顕著にシフトし、Sb_in-p_zバンドが主なドーピングチャネルである。
• Cs化合物では、x = 0.3のドーピングでvHs1がフェルミ準面を上回るようになるが、vHs2は低エネルギーに保たれる。これはフェルミ準面トポロジーの変化の可能性を示唆している。
• Cs化合物において、ドーピング量x = 0.2までフェルミ準面における全状態密度が増加し、実験的にドーピングされた薄膜で観測されたT_cの増大と相関していた。