[論文レビュー] Tuning valley polarization in a WSe2 monolayer with a tiny magnetic field

T. Smoleński, M. Goryca+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Dec 2, 2015

2D Materials and Applications被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、WSe₂単層膜におけるバルク極化がわずかな磁場（約100 mT）で調整可能であることを示しており、間違った谷間散乱が抑制され、谷擬スピンの緩和時間が約100 psから1 ns以上に延長される。この効果は暗黒状態の励起子基底状態に起因し、光・谷電子工学的応用に向けた長寿命で磁場で制御可能な谷状態を実現する。

ABSTRACT

In monolayers of semiconducting transition metal dichalcogenides, the light helicity ($σ^+$ or $σ^-$) is locked to the valley degree of freedom, leading to the possibility of optical initialization of distinct valley populations. However, an extremely rapid valley pseudospin relaxation (at the time scale of picoseconds) occurring for optically bright (electric-dipole active) excitons imposes some limitations on the development of opto-valleytronics. Here we show that inter-valley scattering of excitons can be significantly suppressed in a $\mathrm{WSe}_2$ monolayer, a direct-gap two-dimensional semiconductor with the exciton ground state being optically dark. We demonstrate that the already inefficient relaxation of the exciton pseudospin in such system can be suppressed even further by the application of a tiny magnetic field of $\sim$100 mT. Time-resolved spectroscopy reveals the pseudospin dynamics to be a two-step relaxation process. An initial decay of the pseudospin occurs at the level of dark excitons on a time scale of 100 ps, which is tunable with a magnetic field. This decay is followed by even longer decay ($>1$ ns), once the dark excitons form more complex objects allowing for their radiative recombination. Our finding of slow valley pseudospin relaxation easily manipulated by the magnetic field open new prospects for engineering the dynamics of the valley pseudospin in transition metal dichalcogenides.

研究の動機と目的

• 光学的に暗黒な励起子基底状態を有するWSe₂単層膜における谷擬スピン緩和ダイナミクスを調査すること。
• 磁場が谷間散乱を抑制し、谷擬スピンのコherency時間（コherency時間）を延長できるかどうかを特定すること。
• 光・谷電子工学的デバイスのための谷極化を制御するために、小さな磁場を用いる可能性を検討すること。
• 暗黒励起子の緩和経路を同定・特徴付け、それらが谷擬スピンダイナミクスに果たす役割を明らかにすること。
• 観測された磁場依存性の谷極化を説明するための現象論的モデルの構築

提案手法

• 6.5 Kで、スプリットコイル超伝導磁石を備えたクライオスタットを用いて、ファラデーおよびボイジ幾何学で時間分解および連続波（CW）磁気光学分光測定を実施した。
• 機械的剥離法で得たWSe₂単層膜に、右回りまたは左回りの円偏光光（σ⁺またはσ⁻）を用いて、谷極化状態の励起子を光学的に初期化した。
• 波長板と偏光子を用いた偏光分析により、発光（PL）スペクトルの円偏光度を測定した。
• 100 psからnsスケールの擬スピン緩和ダイナミクスを解像するために、ストリークカメラを用いた時間分解測定を実施した。
• 暗黒励起子とその磁場依存的な消滅を含む2段階の緩和プロセスを説明するための現象論的モデルを構築した。
• 原子間力顕微鏡（AFM）およびPDMSエラスマー薄膜を用いたサンプル移動により、SiO₂基板上に高品質な単層フラックを確保した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 約100 mTの小さな磁場が、WSe₂単層膜における谷擬スピン緩和を顕著に抑制できるか？
• RQ2 暗黒励起子基底状態が、谷擬スピン緩和ダイナミクスをどのように媒介しているか？
• RQ3 谷擬スピンの緩和は時間とともにどのように変化し、それぞれの明確な緩和チャネルは何か？
• RQ4 磁場を調整することで、発光の円偏光度を変調できるか、その変調範囲はどの程度か？
• RQ5 時間分解PL測定で観測された2段階の緩和プロセスの起源は何か？

主な発見

• ゼロ磁場下では約100 psである谷擬スピン緩和時間は、100 mTの磁場下で1 ns以上に延長された。
• 100 mTの磁場を印加することで、発光の円偏光度が最大50%変調され、磁場で調整可能な谷極化が実証された。
• 初期の擬スピン崩壊は、磁場に依存する暗黒励起子の緩和に起因し、約100 psの時間スケールで発生する。
• 2番目の遅い緩和チャネル（1 ns以上）は、暗黒励起子から形成されるより複雑な励起子状態の放射再結合に起因するとされる。
• ゼロ磁場下での緩和率γ_depolは35–140 psの範囲に推定され、理論的モデリングと整合的であった。
• わずかな磁場によって谷間散乱が抑制され、WSe₂における長寿命の谷極化が実現されたことから、谷電子工学デバイスへの新たな道筋が開かれた。