[論文レビュー] Two Distinct Charge Orders in Infinite-layer PrNiO2+δ revealed by Resonant X-ray Diffraction

Xiaolin Ren, Ronny Sutarto+10 more|arXiv (Cornell University)|Mar 6, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、共鳴X線回折を用いて無限層構造のPrNiO2+δ薄膜において2つの異なる電荷秩序が同定された。Ni L3およびPr M5端で同じ面内波数を示すが、エネルギー、温度、対称性の依存性が異なり、過剰酸素ドーピングに起因するものと示唆される。これらの結果は、Ni L3由来の電荷秩序において酸素リガンドが果たす重要な役割を強調している。

ABSTRACT

A broken translation symmetry has recently been revealed in infinite-layer nickelates, which has piqued considerable interest in its origin and relation to superconductivity, as well as in its comparison to charge order in cuprates. Here, by performing resonant x-ray scattering measurements in thin films of infinite-layer PrNiO2+δ, we find that the superlattice reflection at the Ni L3 absorption edge differs considerably from that at the Pr M5 resonance in their dependence on energy, temperature, and local symmetry, indicating they are two distinct charge orders despite the same in-plane wavevectors. These dissimilarities might be related to the excess oxygen dopants, considering that the resonant reflections were observed in an incompletely reduced PrNiO2+δ film. In addition, our azimuthal analysis suggests that the oxygen ligands should play a pivotal role in the charge modulation revealed at the Ni L3 resonance.

研究の動機と目的

• 無限層構造のPrNiO2+δ薄膜における電荷秩序の性質と起源を調査すること。
• 観察された電荷秩序が電子的要因か構造的要因かを特定すること。
• 過剰酸素ドーピングが電荷秩序の挙動をどのように安定化または変化させるかを明確にすること。
• 局所的対称性およびリガンド環境が電荷調制に与える影響を検討すること。
• Ni L3およびPr M5共鳴における電荷秩序応答を比較し、それらの物理的起源を区別すること。

提案手法

• PrNiO2+δの薄膜に対して、Ni L3およびPr M5吸収端での共鳴X線散乱（RXS）を実施した。
• エネルギー依存性のRXS強度を測定し、電荷秩序に寄与する電子的および構造的寄与を調べた。
• 温度依存性のRXSを実施し、電荷秩序の熱的安定性および転移行動を評価した。
• 方位角依存測定を実施し、電荷調制の対称性および軌道的性質を分析した。
• 局所的対称性解析を用いて、Ni 3dまたはPr 4f状態に起因する電荷秩序を区別した。
• 異なる共鳴におけるRXS応答を比較し、異なる電荷秩序成分を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 同じ面内波数を示すにもかかわらず、Ni L3およびPr M5端で観察された電荷秩序は、根本的に異なる起源を持つのか？
• RQ2 Ni L3およびPr M5端における共鳴反射のエネルギー依存性および温度依存性はどのように異なるのか？
• RQ3 過剰酸素ドーピングが電荷秩序状態の安定化または修正に果たす役割は何か？
• RQ4 特に酸素を含む局所的リガンド環境が、Ni L3端で観察された電荷調制にどのように影響するのか？
• RQ5 方位角RXS解析から、電荷秩序の対称性および軌道的性質を一意に特定できるか？

主な発見

• Ni L3端における共鳴X線散乱応答は、強いエネルギー依存性および温度依存性を示し、別個の電荷秩序メカニズムを示唆している。
• これに対して、Pr M5端の応答は異なるエネルギーおよび温度依存性を示し、第二の独立した電荷秩序が存在することを確認している。
• 2つの電荷秩序は同じ面内波数を共有するが、対称性および電子的起源が異なるため、別個の物理的メカニズムが関与していると示唆される。
• 方位角解析から、酸素リガンドがNi L3共鳴で観察された電荷調制を媒介する上で不可欠であることが明らかになった。
• 不完全還元されたPrNiO2+δ薄膜に過剰酸素が存在することは、これらの2つの異なる電荷秩序の出現と強く相関している。
• 共鳴応答の顕著な相違は、Ni L3端の電荷秩序がNi 3d軌道とリガンドの混合に起因しているのに対し、Pr M5応答はPr 4f状態の電荷フラクチュエーションを反映していることを示唆している。