[論文レビュー] Two phase picture in driven polymer translocation

Takuya Saito, Takahiro Sakaue|arXiv (Cornell University)|May 17, 2012

Nanopore and Nanochannel Transport Studies被引用数 3

ひとこと要約

本論文は、質量保存則に反する以前の定常状態の仮定を是正することで、駆動されるポリマーの透過における二段階モデルを再考する。等フラックス力学に整合する代替的仮定を採用することで、RowghanianとGrosbergの等フラックスモデルと一致する修正された透過時間のスケーリング則を導出し、物理的制約との不一致を解消するとともに、有限サイズ効果を介して実験的傾向とも調和する。

ABSTRACT

Two phase picture is a simple and effective methodology to capture the nonequilibrium dynamics of polymer associated with tension propagation. When applying it to the driven translocation process, there is a point to be noted, as briefly discussed in our recent article [Phys. Rev. E 85, 061803 (2012)]. In this article, we address this issue in detail and modify our previous prediction [Euro. Phys. J. E 34, 135 (2011)] by adopting an alternative steady-state ansatz. The modified scaling prediction turns out to be the same as that of the iso-flux model recently proposed by Rowghanian and Grosberg [J. Phys. Chem. B 115, 14127-14135 (2011)].

研究の動機と目的

• 駆動されるポリマー透過における以前の二段階モデルに生じた矛盾、特に不適切な定常状態の仮定による質量保存則の違反を解消すること。
• 等フラックス条件と整合性を持つ代替的定常状態仮定を用いて、力学的ダイナミクスを再定式化すること。
• 最近の等フラックスモデルと整合する、伝播時間および透過時間の修正されたスケーリング予測を導出すること。
• 速度勾配と緩和時間に関する自己整合性条件を分析することで、二段階形式の物理的妥当性を明確にすること。
• 有限サイズ効果およびポア効果補正を考慮することで、理論的予測と実験的観察を調和させること。

提案手法

• 質量保存則を保つ代替的定常状態仮定に置き換えることで、二段階モデルを再定式化する。具体的には、以前の仮定 V(t) = v_R(t) を改訂する。
• 等フラックス条件の下で、ポアにおけるセグメントフラックスと移動領域境界におけるフラックスがバランスするように、修正された連続の式（式1）を導入する。
• 移動領域における力、伸び、速度、セグメント密度の関係を記述する状態方程式（式2–4）を適用する。
• 新しい仮定を用いて、張力伝播則（式7）を導出し、スケーリング指数 β = p_z(1−q) および γ = ν/(1+ν−νq) を得る。
• 緩和時間 τ_relax ≃ R/V およびせん断速度 ̇γ ≃ δv/R を用いた自己整合性解析により、δv ≤ V を満たすのは新しい仮定のみであることを示す。
• 本モデルをRowghanianとGrosbergの等フラックスモデルと比較し、透過時間のスケーリング予測が同一であることを確認する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜ以前の二段階モデルの定常状態仮定は、駆動されるポリマー透過において質量保存則に反していたのか？
• RQ2 代替的定常状態仮定は、どのように等フラックス条件および物理的制約との整合性を改善するのか？
• RQ3 修正された仮定の下で、伝播時間のスケーリング則はどのように導かれるか。また、既存のモデルと比べてどう異なるか？
• RQ4 理論的欠陥があるにもかかわらず、なぜ数値的および実験的結果は以前の予測を支持し続けるのか？
• RQ5 有限サイズ効果およびポア特有の相互作用は、理論と実験の乖離をどの程度説明できるのか？

主な発見

• 修正されたモデルは、以前の仮定 V(t) = v_R(t) を、等フラックス条件 j_R(t) ≃ j_0(t) を満たす自己整合的定常状態仮定に置き換える。
• 伝播時間の修正されたスケーリング予測は τ_p ≃ N_0^{1+ν} f^{-(p_z - p_ν)} であり、RowghanianとGrosbergの等フラックスモデルと一致する。
• 自己整合性条件 τ_relax · ̇γ ≤ 1 は、新しい仮定の下でのみ満たされるため、その物理的妥当性が裏付けられる。
• 以前の仮定は物理的に不適切な速度勾配（δv_0 > V）を生じさせ、緩和時間条件を破るため、動的整合性に欠ける。
• 有限サイズ効果およびポア相互作用は、理論的に欠陥があるにもかかわらず、実験と相関する以前の予測を説明する要因となり得る。
• 本モデルは、透過における一意な駆動モードが等フラックス力学であり、端からの引き抜きメカニズムとは明確に異なることを確認する。