[論文レビュー] Two-photon absorption of time-frequency-entangled photon pairs by molecules: the roles of photon-number correlations and spectral correlations

Michael G. Raymer, Tiemo Landes+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 9, 2020

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ひとこと要約

本理論的研究では、自己誘導性パラメトリック下変換（SPDC）を介して生成された時間周波数エンタングルド光子対（EPP）によって誘発される分子内の二光子吸収（TPA）を検討し、光子数相関およびスペクトル相関の役割に焦点を当てる。光子数およびスペクトル相関は、超低フラックス領域ではTPA率を向上させるが、溶液中分子における実用的観測は、極めて低いイベントレートのため実現不可能であり、量子強化効果は原子のような狭帯域幅系に限定される。

ABSTRACT

While two-photon absorption (TPA) and other forms of nonlinear interactions of molecules with isolated time-frequency-entangled photon pairs (EPP) have been predicted to display a variety of fascinating effects, their potential use in practical quantum-enhanced molecular spectroscopy requires close examination. This paper presents a detailed theoretical study of quantum-enhanced TPA by both photon-number correlations and spectral correlations, including an account of the deleterious effects of dispersion. While such correlations in EPP created by spontaneous parametric down conversion can increase the TPA rate significantly in the regime of extremely low optical flux, we find that for typical molecules in solution this regime corresponds to such low TPA event rates as to be unobservable in practice. Our results support the usefulness of EPP spectroscopy in atomic or other narrow-linewidth systems, while questioning the efficacy of such approaches for broadband systems including molecules in solution.

研究の動機と目的

• 時間周波数エンタングルド光子対（EPP）に内在する光子数相関およびスペクトル相関が分子系における二光子吸収（TPA）に与える影響を分析すること。
• 現実的な実験条件下でのエンタングルド光子を用いた量子強化型分子分光法の実用的妥当性を評価すること。
• 広帯域分子系におけるTPA効率に及ぼす分散の悪影響を評価すること。
• 溶液中分子における量子相関がTPA率に顕著な増強効果をもたらすかどうかを特定すること。
• 狭帯域幅原子系と広帯域分子系における理論的TPA増強の比較を行うこと。

提案手法

• 自己誘導性パラメトリック下変換（SPDC）を介して生成された時間周波数エンタングルド光子対（EPP）を用いた二光子吸収の理論的モデリング。
• EPPの量子状態記述に光子数相関およびスペクトル相関を組み込む。
• スペクトル重ね合わせおよび時間的波動関数形状の影響を含めたTPA率の計算に、量子光学形式を用いる。
• 群速度分散および物質分散の効果をTPA率計算に組み込み、現実の実験的制約をモデル化する。
• 低光強度フラックス条件下での一般的な溶液中分子におけるTPA率の数値的評価。
• 広帯域分子系と狭帯域幅原子系におけるTPA増強の比較を通じて、実用的利点を評価すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 エンタングルド光子対に内在する光子数相関は、分子における二光子吸収にどの程度向上効果をもたらすか？
• RQ2 エンタングルド光子間のスペクトル相関は、分子系におけるTPA率にどのように影響を与えるか？
• RQ3 分散効果は、エンタングルド光子対を用いた二光子吸収の効率にどのような影響を及えるか？
• RQ4 低光強度フラックス下でも、溶液中分子における量子強化型TPAは実際に観測可能か？
• RQ5 エンタングルメントによる理論的TPA増強は、通常の分子分光法装置における極めて低いイベントレートを補うのに十分か？

主な発見

• 時間周波数エンタングルド光子対に内在する光子数およびスペクトル相関は、極めて低い光強度フラックス領域において、二光子吸収率を顕著に向上させる。
• 溶液中における一般的な分子では、理論的向上が見られるものの、得られるTPAイベントレートは実用的に観測可能な水準にまで至らない。
• 分散効果は、エンタングルド光子の時間的およびスペクトル的重ね合わせを劣化させ、TPA効率を低下させ、顕著な増強効果の観測を制限する。
• エンタングルメントによる量子強化効果は、スペクトルマッチングが有利な狭帯域幅系（例：原子）において最も顕著に現れる。
• 本研究は、広帯域分子系では、イベントレートが不十分であるため、エンタングルド光子対を用いた実用的量子強化型分子分光法は実現可能性が低いと結論づける。
• 理論的予測では、観測可能なTPA増強を得るには、現実的ではないほど低いフラックスレベルまたは極めて特殊な実験的条件が不可欠であると示唆される。