[論文レビュー] Two-photon pumped lead halide perovskite nanowire lasers

Zhiyuan Gu, Kaiyang Wang+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2015

Perovskite Materials and Applications被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、800 nmの励起を用いて、溶液処理されたCH₃NH₃PbBr₃ペロブスカイトナノワイヤーにおける二光子励起レーザーの初回実験的実現を示した。ナノワイヤーはQ値が約960、しきい値が約674 μJ/cm²のウィスパリングギャラリー・モードに類似したレーザーを示し、従来の単一光子励起マイクロディスクレーザーと同等の性能を示しており、低しきい値の非線形光デバイスに適したペロブスカイトの三階非線形性を裏付けた。

ABSTRACT

Solution-processed lead halide perovskites have shown very bright future in both solar cells and microlasers. Very recently, the nonlinearity of perovskites started to attract considerable research attention. Second harmonic generation and two-photon absorption have been successfully demonstrated. However, the nonlinearity based perovskite devices such as micro- & nano- lasers are still absent. Here we demonstrate the two-photon pumped nanolasers from perovskite nanowires. The CH3NH3PbBr3 perovskite nanowires were synthesized with one-step solution self-assembly method and dispersed on glass substrate. Under the optical excitation at 800 nm, two-photon pumped lasing actions with periodic peaks have been successfully observed at around 546 nm. The obtained quality (Q) factors of two-photon pumped nanolasers are around 960, and the corresponding thresholds are about 674?J=cm2. Both the Q factors and thresholds are comparable to conventional whispering gallery modes in two-dimensional polygon microplates. Our researches are the first demonstrations of two-photon pumped nanolasers in perovskite nanowires. We believe our finding will significantly expand the application of perovskite in low-cost nonlinear optical devices such as optical limiting, optical switch, and biomedical imaging et al.

研究の動機と目的

• 溶液処理されたハロゲン化 lead ペロブスカイトナノワイヤーにおける二光子励起レーザーの実証、これはこれまで報告のない構成である。
• ペロブスカイトナノワイヤーの非線形光学的性質、特に二光子吸収および増幅特性の調査。
• 二光子励起ナノレーザーの性能をQ値およびレーザーしきい値の観点から評価し、従来の単一光子励起システムと比較する。
• ペロブスカイトナノワイヤーが低コストで非線形光子デバイス（光学スイッチや生体イメージングツールなど）の構築要素として実現可能であることを確認する。

提案手法

• ペロブスカイトナノワイヤーは、DMF中におけるCH₃NH₃BrとPbBr₂を用いた一工程の溶液自己集合法により合成し、ジクロロメタンを用いた制御蒸発を経て作製した。
• ナノワイヤーはガラス基板上に分散され、チタンサファイアレーザー（800 nm）を用いて二光子励起された。
• レーザー発光は蛍光顕微鏡および分光計を用いて特性評価され、二光子励起下で発光ピークが約546 nmに観測された。
• ナノワイヤー内のファブリ・ペロー共振モードの理論的モデリングは、ペロブスカイトの屈折率n = 2.55、基板の屈折率n = 1.5を用いた有限差分時域（FDTD）シミュレーションで行った。
• モード間隔およびQ値は数値的に計算され、実験結果と照合され、レーザー発振メカニズムの妥当性を検証した。
• 横方向モード（TM₀₀およびTM₀₁）の有効屈折率および伝搬定数が用いられ、斜め入射によるモード間隔および反射強化の推定がなされた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 800 nm励起を用いて、溶液処理されたペロブスカイトナノワイヤーで二光子励起レーザーを達成できるか？
• RQ2 二光子励起ペロブスカイトナノワイヤーレーザーのQ値およびしきい値は何か？ また、単一光子励起システムと比較してどうなるか？
• RQ3 二光子励起下でのペロブスカイトナノワイヤーにおけるレーザー発振メカニズムは何か？ 特に、ファブリ・ペローまたはウィスパリングギャラリー・モードの挙動と整合性があるか？
• RQ4 光がナノワイヤーの端面に斜めに入射する場合、Q値およびしきい値にどのような影響を及ぼすか？ これは観測された性能を説明できるか？
• RQ5 ペロブスカイトの三階非線形性は、ナノ構造における二光子励起レーザーを用いて実験的に確認できるか？

主な発見

• 800 nm励起下で、CH₃NH₃PbBr₃ペロブスカイトナノワイヤーに二光子励起レーザーが成功して観測され、発光ピークは約546 nmに集中した。
• 二光子励起ナノレーザーの測定Q値は約960であり、多角形マイクロディスクにおける従来のウィスパリングギャラリー・モードレーザーと同等の値であった。
• レーザーしきい値は約674 μJ/cm²で測定され、レーザー作用に必要な励起エネルギーが低いことを示した。
• 数値的シミュレーションにより、基本モードおよび第一階層横モードを考慮した場合、観測されたモード間隔約1.49 nmが理論的予測値約1.55 nmと一致した。
• Q値の向上は、ナノワイヤー端面への光の斜め入射（角度約11.7°および約16.6°）に起因し、反射を増加させ、損失を低減したとされる。
• 結果として、ペロブスカイトの三階非線形光学的応答が確認され、二光子吸収効率が十分に高く、レーザー発振を支えることができた。これにより、光制限や生体イメージングへの応用への道が開かれた。