[論文レビュー] Ultra-Cold Cryogenic TEM with Liquid Helium and High Stability

Emily Rennich, Suk Hyun Sung+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 1, 2024

Advanced Materials Characterization Techniques被引用数 4

ひとこと要約

本論文では、連続的な液体ヘリウム冷却を可能にし、25 K未満のベース温度と数時間にわたって±2 mKの熱安定性を達成する超低温冷凍TEM試料ホルダーを提案する。このシステムは、真空断熱ヘリウム移出行き、銅熱交換器、二段階の振動ダンピングベルロイを備え、機械的ノイズを分離することで、量子材料やビーム感受性試料のための長時間にわたる高安定性実験を可能にする。

ABSTRACT

Cryogenic transmission electron microscopy has revolutionized structural biology and materials science, but achieving temperatures below the boiling point of liquid nitrogen remains a long-standing aspiration. We introduce an ultra-cold liquid helium transmission electron microscope specimen holder, featuring continuous cryogen flow and vibration decoupling. This instrument is compatible with modern aberration-corrected microscopes and achieves sub-25 K base temperature, ${\pm}$2 mK thermal stability over many hours, and atomic resolution--setting the stage for a new era of cryogenic electron microscopy.

研究の動機と目的

• 100 K未満の安定した超低温を達成できない既存の冷凍TEMホルダーの限界を克服すること。
• ドゥアール型システムにおける冷媒の急速蒸発が引き起こす熱的・機械的不安定性を解消すること。
• 連続的液体ヘリウムフローを用いて、ミリケルビン温度安定性を実現する長時間実験を可能にすること。
• 現代の歪み補正電子顕微鏡と互換性のある振動ダンプ・ヘリウムに依存しない試料ホルダーを開発すること。
• 液体窒素では到達できない温度で、量子材料やビーム感受性生物学的試料の研究を可能にすること。

提案手法

• 側面からの試料ホルダーに、真空断熱・放射線シールド付きの液体ヘリウム移出行きを備え、連続的な冷媒供給を実現する。
• 試料は、高い熱伝導性を持つ軸方向部品を介して熱交換器に熱的に結合され、25 K未満の温度を維持する。
• 50A硬度のゴムブロックを備えた、エッジ溶接された超高真空用の柔軟なベルロイ2組を用い、移出行きおよびジオメータからの振動を試料から分離する。
• 調整可能なヘリウムフローと局所加熱により温度制御が可能で、室温から11 Kまで±2 mKの安定動作が可能となる。
• 試料先端での温度測定には校正済みシリコンダイオードセンサを用い、熱交換器と試料の間に約15 Kの温度勾配を生じている。
• 冷媒に依存しない設計であるため、110 K以上で液体窒素でも運用可能で、使用範囲が拡張され、ヘリウム消費量も削減される。

Figure 1: Ultra-cold cryogenic TEM imaging at atomic resolution with mK temperature stability. a),b Atomic resolution image of gold at 31 K, and 115 K, respectively. The top insets represent a zoom-in into the TEM images. Bottom insets show the Fourier transform of the atomically resolved TEM images

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 冷凍TEM試料ホルダーは、長時間にわたって25 K未満のベース温度とミリケルビンレベルの熱安定性を達成できるか？
• RQ2 冷媒フローおよび環境要因に起因する機械的振動を効果的に抑制することで、原子分解能像の維持が可能か？
• RQ3 現代の歪み補正TEMに連続的液体ヘリウムフローを実装しても、電子光学系や安定性に悪影響を及げないか？
• RQ4 11 K未満の温度で、2H-NbSe2のような材料における量子相転移の解明に、このホルダーはどの程度の性能を示すか？
• RQ5 最小限の冷媒消費量で、ポリクロマトグラフィーやトモグラフィーなどの長時間実験が、安定した低温動作によって可能になるか？

主な発見

• 試料先端でのベース温度は23 Kに達し、連続的液体ヘリウムフローで4時間以上維持された。
• 4時間のデータ収集期間中に11 Kで±1.4 mK、110 Kで±2.0 mKの熱安定性が測定された。
• 31 Kで金の原子分解能像が得られ、明確なフーリエ変換特徴が原子格子分解能を確認した。
• 2H-NbSe2において、33 K未満で電荷密度波の超格子ピーク（逆格子単位の1/3）が観測され、構造的相転移が確認された。
• 110 Kで10時間以上にわたりミリケルビン温度安定性を維持した。これは、ヘリウム供給量に制限されるまでの長時間保持が可能であることを示している。
• 1時間あたり2リットル未満のヘリウム消費量であり、標準的な30～1000リットルタンクを用いても長時間実験が可能である。

Figure 2: The emergence of a charge density wave superlattice in 2H-NbSe 2 below 33 K. a) TEM electron diffraction pattern captured at 300 K shows the room temperature phase containing only Bragg peaks corresponding to a c) normal crystal lattice. b) At temperatures below 33 K superlattice peaks (bl