[論文レビュー] Ultrafast imaging of polariton propagation and interactions

Ding Xu, Arkajit Mandal+7 more|arXiv (Cornell University)|May 2, 2022

Strong Light-Matter Interactions被引用数 13

ひとこと要約

本研究では、ハライドペロブスカイトマイクロカビナで、実空間およびフェムト秒スケールの時間で直接エキシトン-ポラリトン（EPs）をイメージングする非線形なモーメンタム分解光学技術を導入する。EP-フォノン相互作用が室温で高エキシトン分率においてEPの速度を強く再正規化することを明らかにしたが、動的不規則性の遮蔽により、50%のエキシトン的性質にまでボールスティック輸送が維持される。50%を超えると、急速なデコherenceが拡散輸送を引き起こす。

ABSTRACT

Semiconductor excitations can hybridize with cavity photons to form exciton-polaritons (EPs) with remarkable properties, including light-like energy flow combined with matter-like interactions. To fully harness these properties, EPs must retain ballistic, coherent transport despite matter-mediated interactions with lattice phonons. Here we develop a nonlinear momentum-resolved optical approach that directly images EPs in real space on femtosecond scales in a range of polaritonic architectures. We focus our analysis on EP propagation in layered halide perovskite microcavities. We reveal that EP-phonon interactions lead to a large renormalization of EP velocities at high excitonic fractions at room temperature. Despite these strong EP-phonon interactions, ballistic transport is maintained for up to half-exciton EPs, in agreement with quantum simulations of dynamic disorder shielding through light-matter hybridization. Above 50% excitonic character, rapid decoherence leads to diffusive transport. Our work provides a general framework to precisely balance EP coherence, velocity, and nonlinear interactions.

研究の動機と目的

• 実空間および時間において超高速のポラリトン伝搬と相互作用を直接観測すること。
• ハライドペロブスカイトマイクロカビナにおけるエキシトン-フォノン結合がポラリトンのコherenと輸送に与える影響を調査すること。
• ポラリトン輸送がデコherenceによりボールスティックから拡散に遷移する閾値を特定すること。
• 光電子デバイスにおけるポラリトンのコheren、速度、非線形相互作用をバランスさせる一般的なフレームワークを確立すること。

提案手法

• フェムト秒時間分解能を有する非線形なモーメンタム分解光学イメージング技術を用いて、実空間におけるポラリトンダイナミクスをマッピングする。
• 超高速レーザー励起を用いて、積層したハライドペロブスカイトマイクロカビナ内でポラリトンを生成・プローブする。
• 励起後に放出される光子の空間的およびモーメンタム分布を測定することで、ポラリトン伝搬をイメージングする。
• 実験結果を、光物質ハイブリダイゼーションによる動的不規則性遮蔽の量子シミュレーションと比較する。
• 室温におけるポラリトン速度およびコherenのエキシトン的分率依存性に注目する。
• ボールスティックから拡散輸送への遷移を特定するため、さまざまなエキシトン的分率に渡って系をチューニングする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 室温におけるハライドペロブスカイトマイクロカビナ内でのエキシトン-フォノン相互作用は、エキシトン-ポラリトンの速度およびコherenにどのように影響を与えるか？
• RQ2 どのエキシトン的分率でボールスティックポラリトン輸送がデコherenceにより崩壊するか？
• RQ3 ポラリトン内の光物質ハイブリダイゼーションは、格子フォノンに起因する動的不規則性の影響をどの程度抑制するか？
• RQ4 超高速の実空間イメージングは、ポラリトン系におけるコherentから非コherentな輸送への遷移を解明できるか？
• RQ5 動的不規則性遮蔽は、強い電子-フォノン結合が存在する中でもボールスティック輸送を維持するために果たす役割は何か？

主な発見

• 室温におけるハライドペロブスカイトマイクロカビナ内では、EP-フォノン相互作用が高エキシトン分率においてポラリトン速度を顕著に再正規化する。
• 50%のエキシトン的性質にまでボールスティック輸送が維持され、強い相互作用の中でも頑健なコherenが示されている。
• 50%を超えるエキシトン的性質では、急速なデコherenceが拡散輸送への遷移を引き起こし、実験および量子シミュレーションの両方で確認された。
• 50%のエキシトン的性質までボールスティック輸送が持続する現象は、光物質ハイブリダイゼーションによる動的不規則性遮蔽に起因するとされる。
• 実験的フレームワークにより、フェムト秒スケールの時間でポラリトン伝搬および相互作用を正確にリアルタイムでイメージング可能となった。
• 本研究の結果は、ポラリトンデバイスにおけるコheren、速度、非線形相互作用をバランスさせる一般的な設計原則を確立した。