[論文レビュー] Ultrafast modification of the electronic structure of a correlated insulator

O. Grånäs I. Vaskivskyi, X. Wang+26 more|arXiv (Cornell University)|Aug 25, 2020

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、非共鳴性フェムト秒光パルスと一時的X線吸収スペクトロスコピーを用いて、相関絶縁体NiOにおける超高速電子応答を調査した。理論的予測とは対照的に、0.22 V/Åに達する電場がNi 3d軌道占有数に検出可能な変化を引き起こさなかったが、一時的な方向性電荷移動が観察され、電子スクリーニングにおける遅延効果の役割が浮き彫りになり、超高速デバイス応用における仮定に疑問を呈した。

ABSTRACT

A non-trivial balance between Coulomb repulsion and kinematic effects determines the electronic structure of correlated electron materials. The use electromagnetic fields strong enough to rival these native microscopic interactions allows us to study the electronic response as well as the timescales and energies involved in using quantum effects for possible applications. We use element-specific transient x-ray absorption spectroscopy and high-harmonic generation to measure the response to ultrashort off-resonant optical fields in the prototypical correlated electron insulator NiO. Surprisingly, fields of up to 0.22 V/Å leads to no detectable changes on the correlated Ni 3d-orbitals contrary to previous predictions. A transient directional charge transfer is uncovered, a behavior that is captured by first-principles theory. Our results highlight the importance of retardation effects in electronic screening, and pinpoints a key challenge in functionalizing correlated materials for ultrafast device operation.

研究の動機と目的

• 強い光学場下での相関絶縁体の超高速電子応答を調べること。
• 強力な非共鳴場がNiOにおけるNi 3d軌道占有数を変化させうるかどうかを検証すること。
• 相関材料におけるフェムト秒スケールの電子スクリーニングダイナミクスの役割を理解すること。
• 実験的観察と非平衡ダイナミクスの第一原理的理論的モデリングを橋渡しすること。

提案手法

• NiOのNi 3d電子構造における時間変化をリアルタイムでプローブするため、要素選択的一時的X線吸収スペクトロスコピー（TXAS）が用いられた。
• 高調波生成（HHG）により、強力で超短い光学場（最大0.22 V/Å）が非共鳴励起に供された。
• 時間分解測定により、励起後100 fs未満のスケールで電子応答が捉えられた。
• 第一原理的時間依存密度汎関数理論（TDDFT）シミュレーションが、非平衡ダイナミクスとスクリーニング応答をモデル化した。
• 実験では、光学ポンプとX線プローブパルスを用いたポンプ・プローブ構成が採用された。
• 理論的フレームワークにおいて、電子スクリーニングの遅延効果が明示的に評価された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 最大0.22 V/Åの超高速光学場が、NiOのNi 3d軌道占有数に測定可能な変化を引き起こすか？
• RQ2 強い場への相関絶縁体の応答における電子スクリーニングダイナミクスの役割は何か？
• RQ3 観察された一時的電荷移動は、非平衡挙動の第一原理的予測と一致するか？
• RQ4 遅延効果が、極端な励起下での相関材料の電子応答にどのように影響するか？
• RQ5 Mott絶縁体たるNiOにおいて、超高速光学的電子構造制御が可能か？

主な発見

• 理論的予想とは対照的に、0.22 V/Åに達する光学場に対しても、Ni 3d軌道占有数に検出可能な変化は観察されなかった。
• 一時的な方向性電荷移動が同定され、100 fs未満のスケールで電子密度の非均一な再分配が示された。
• 観察された応答は第一原理的TDDFTシミュレーションで再現され、非平衡スクリーニングの役割が確認された。
• 電子スクリーニングにおける遅延効果が、d軌道の変化が生じない理由を説明するために重要であることが判明した。
• 本研究は、超高速デバイス概念における相関d電子状態の直接的制御に関する仮定に疑問を呈した。
• 本研究は、相関材料を超高速オプトエレクトロニクス応用に機能化する上での重要な制限を浮き彫りにした。