[論文レビュー] Ultralow lattice thermal conductivity and high thermoelectric performance near room temperature of Janus monolayer HfSSe

Jayanta Bera, Atanu Betal+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 5, 2020

Advanced Thermoelectric Materials and Devices被引用数 8

ひとこと要約

本研究では、フォノン群速度の低下およびフォノン寿命の短縮により、室温（300 K）で0.36 W/mKという超低熱伝導率を示す、高性能な熱電材料としてのジャンス単層HfSSeの提案を行う。密度汎関数理論とボルツマン輸送理論を用いた第一原理計算により、室温近辺でZT ≈ 1という高い熱電効率が得られ、体熱からのウェアラブルエネルギー回収に有望である。

ABSTRACT

Two-dimensional transition metal di-chalcogenides (TMDCs) have shown great potential as good quality thermoelectric materials at high temperature since past few years due to their suitable band gap tunabilty, low dimensionality and fantastic combination of electrical conductivity and lattice thermal conductivity. Here, a first principles calculations of electronic and thermoelectric performance of two dimensional monolayer HfS 2 , HfSe 2 and their Janus monolayer HfSSe has been performed with the help of density functional theory and Boltzmann transport equation. Thermodynamical stability of all three structures has been confirmed from phonon dispersion curves. The thermoelectric parameters such as Seebeck coefficient, power factor and electrical conductivity have been calculated at 300K, 400K and 500K. The lattice thermal conductivity at room temperature has been found very low in monolayer HfS 2 , HfSe 2 and HfSSe Janus monolayer as compared to very popular TMDCs such as MoS 2 and WS 2 . An ultralow value of lattice thermal conductivity of the value of 0.36 W/mK at room temperature in Janus monolayer HfSSe has been found which is lower than that of monolayer HfS 2 and HfSe 2 because of the very low group velocity and short phonon lifetime in HfSSe. This ultralow lattice thermal conductivity in Janus monolayer HfSSe results a very high thermoelectric figure of merit close to the value of 1 at room temperature. By constructing the Janus monolayer of HfS 2 and HfSe 2 the thermoelectric performances significantly enhanced. Our theoretical investigation predicts that Janus monolayer HfSSe can be a revolutionary candidate for the fabrication of next generation wearable thermoelectric power generator to convert human body heat into electricity.

研究の動機と目的

• 単層HfS2、HfSe2およびそれらのジャンス相反体HfSSeの熱電特性を調査すること。
• ジャンスHfSSeにおける構造的非対称性が格子熱伝導率および熱電性能に与える影響を評価すること。
• ジャンスHfSSeが室温近辺で高い熱電効率を達成できるかどうかを特定すること。
• HfSSeが次世代のウェアラブル熱電発電機器としての可能性を検討すること。
• MoS2 や WS2 などの従来のTMDCと比較して、HfSSeの熱電性能を評価すること。

提案手法

• フォノン分散曲線を用いた熱力学的安定性と電子構造を密度汎関数理論（DFT）で計算する。
• 定常緩和時間近似を用いたボルツマン輸送方程式により、熱電輸送特性を計算する。
• 300 K、400 K、500 Kにおけるゼーベック係数、電気伝導度、およびパワーファクターを計算する。
• DFT計算から得られたフォノン群速度および寿命を用いて、格子熱伝導率を評価する。
• HfSSeの熱電性能を対称的単層HfS2およびHfSe2と比較する。
• 特に室温における熱電効率を定量化するために、図形的効率（ZT）を評価する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ジャンス単層HfSSeの室温における格子熱伝導率は、HfS2およびHfSe2と比べてどの程度か？
• RQ2 HfSSeにおける構造的非対称性は、フォノン輸送および熱伝導率にどのように影響するか？
• RQ3 HfSSeの室温近辺における熱電図形的効率（ZT）はどの程度で、他の2次元TMDCと比べてどうか？
• RQ4 ジャンスHfSSeは、ウェアラブルエネルギー回収用途に適した高い熱電性能を達成できるか？
• RQ5 フォノン群速度および寿命は、HfSSeにおける熱伝導率低減にどのような役割を果たすか？

主な発見

• ジャンス単層HfSSeは、室温（300 K）で0.36 W/mKという超低格子熱伝導率を示し、HfS2 や HfSe2 より顕著に低い。
• HfSSeにおける格子熱伝導率の低減は、構造的非対称性に起因し、フォノン群速度の抑制およびフォノン寿命の短縮によって生じる。
• HfSSeの熱電図形的効率（ZT）は室温で約1に達し、高い熱電効率を示す。
• HfS2 や HfSe2 よりも高いパワーファクターおよび改善されたゼーベック係数を示すが、これは電子構造の高精度なチューニングによるものである。
• フォノン分散スペクトルに虚数周波数が存在しないため、HfSSeの熱力学的安定性が確認された。
• 本研究では、HfSSeが体熱を回収する次世代のウェアラブル熱電発電機器にとって優れた候補であると予測している。