[論文レビュー] Ultrasensitive and highly accurate long-range surface plasmon resonance biosensors based on two-dimensional transition metal dichalcogenides

Yi Xu, Chang‐Yu Hsieh+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 26, 2017

Advanced biosensing and bioanalysis techniques参考文献 71被引用数 36

ひとこと要約

本論文では、MoS₂、MoSe₂、WS₂、WSe₂ などの2次元遷移金属ジカルコイド（TMDC）を信号増幅層およびバイオ分子吸着層として用いる、高感度かつ高精度な長距離表面プラズモン共鳴（LRSPR）バイオスセンサの提案を行う。金薄膜とCytop誘電体層とを組み合わせることで、イメージング感度が最大4,244 RIU⁻¹に、検出精度が135 deg⁻¹以上に向上し、チューナブルなプラズモン結合と電子移動効率の向上を活用して、従来のSPRおよびグラフェンベースのセンサを凌駕する。

ABSTRACT

Two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDCs), as promising alternative plasmonics supporting materials to graphene, exhibit potential applications in sensing. Here, we propose an ultrasensitive, accurate long-range surface plasmon resonance (LRSPR) imaging biosensor with two-dimensional TMDC layers, which shows higher detection accuracy than that of conventional SPR biosensor. It is found that the imaging sensitivity of the proposed LRSPR biosensor can be enhanced by the integration of TMDC layers, which is different from the previous graphene-based LRSPR or SPR imaging sensor, whose imaging sensitivity usually decreases with the number of graphene layers. The sensitivity enhancement or degradation effect for the proposed chalcogenide-cytop-gold-TMDCs based biosensor depends on the thickness of gold thin film and cytop layer. Imaging sensitivity of more than 4000 $ ext{RIU}^{-1}$ can be obtained with a high detection accuracy of more than 120 $ ext{deg}^{-1}$. We expect that the proposed TMDCs mediated LRSPR imaging sensor could provide potential applications in chemical sensing and biosensing for a highly sensitive and accurate simultaneous detection of multiple biomolecular interactions.

研究の動機と目的

• 従来のSPRおよびグラフェンベースのシステムを上回る感度と検出精度を有する長距離表面プラズモン共鳴（LRSPR）バイオスセンサの開発を目的とする。
• 2次元遷移金属ジカルコイド（TMDC）がLRSPRセンサにおける信号増幅層およびバイオ分子吸着層として果たす役割を調査することを目的とする。
• 金薄膜およびCytop誘電体層の厚さを最適化することで、センサの性能を向上させることを目的とし、感度と精度に顕著な影響を与える要因を特定することを目的とする。
• 屈折率（RI）検出限界を同定し、MgF₂などの代替材料への置き換えを提案することで、動作範囲を拡張することを目的とする。
• タングステン系（WS₂、WSe₂）とモリブデン系（MoS₂、MoSe₂）のTMDCの性能を比較し、最適なセンシング結果を得るための最適化を目的とする。

提案手法

• センサ構造は、2S2Gプレリズム、Cytop誘電体層、金（Au）薄膜、および単層TMDC（MoS₂、MoSe₂、WS₂、WSe₂）からなる活性センシング層で構成される。
• p偏光光を用いた固定入射角でのKretschmann設定によりLRSPRモードを励起し、反射率-角度曲線を測定することで共鳴ディップの特徴を抽出する。
• 理論的モデリングには伝搬行列法を用い、反射率および電場分布を計算する。感度は反射率-角度曲線の勾配（dθ/dn）として定義される。
• 検出精度（DA）は共鳴ディップの半値全幅（FWHM）の逆数として定量化され、値が大きいほどディップが鋭くなり、分解能が向上することを示す。
• 感度およびDAは、金薄膜の厚さ（10–30 nm）、Cytop層の厚さ（1.0–2.0 μm）、センシング層の屈折率（1.300–1.365）を変化させることで体系的に分析する。
• 従来のSPRおよびグラフェンベースのLRSPRセンサと比較し、イメージング感度および検出精度に着目して性能をベンチマークする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 TMDCの統合が、従来のSPRおよびグラフェンベースのシステムと比較して、LRSPRバイオスセンサのイメージング感度および検出精度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 TMDCベースのLRSPRセンサにおいて、感度と精度を最大化するための金薄膜およびCytop誘電体層の最適厚さは何か？
• RQ3 センシング層の屈折率が、提案されたLRSPRバイオスセンサのイメージング感度および検出精度にどのように影響を与えるか？
• RQ4 ケース2においてはセンシング層の屈折率が上昇するにつれてイメージング感度が向上するが、ケース1とは異なり、その原因は何か？また、感度の向上または低下を引き起こす要因は何か？
• RQ5 Cytop層を屈折率のより高い誘電体（例：MgF₂）に置き換えることで、センサの屈折率検出限界を拡張できるか？

主な発見

• 提案されたTMDCベースのLRSPRバイオスセンサは、センシング層の屈折率が1.365の場合、単層MoS₂で最大4,244 RIU⁻¹、WSe₂で4,223 RIU⁻¹のイメージング感度を達成する。
• 同じ屈折率条件下で、MoS₂およびWSe₂ベースのセンサの検出精度は135 deg⁻¹を超えることが確認され、従来のSPRおよびグラフェンベースのシステムを著しく上回る。
• Cytop層の厚さが1.0 μmで金薄膜が15 nmのとき、感度が向上し、タングステン系TMDC（WS₂、WSe₂）がモリブデン系TMDC（MoS₂、MoSe₂）よりも高い感度を示す。
• センシング層の屈折率が1.330以上に上昇する際、反射率-角度曲線の最小反射率が顕著に低下し、信号対雑音比が向上し、より高い精度が実現可能になる。
• センサの屈折率検出限界は1.370であると特定された。Cytop層をMgF₂（RI ≈1.38）に置き換えることで、この限界を拡張でき、センサの動作範囲が拡大する。
• 金を銀、アルミニウム、銅に置き換えることで、センサ性能をさらに向上させられ、それらはより狭いSPR曲線を示し、より高い固有の検出精度を有する。