[論文レビュー] Understanding Phonon Transport Properties Using Classical Molecular Dynamics Simulations

Murali Gopal Muraleedharan, Kiarash Gordiz+5 more|arXiv (Cornell University)|Nov 2, 2020

Thermal properties of materials参考文献 373被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、熱伝導率や界面熱伝導率などのフォノン輸送特性を予測するための古典的分子動力学（MD）シミュレーションに関する包括的なレビューを提示する。格子力学と組み合わせることで、振動モードの寄与を詳細に分析可能であるが、古典的近似や不正確な原子間ポテンシャルの制限があるものの、ポテンシャルの精度向上および量子補正の戦略を強調している。

ABSTRACT

Predictive modeling of the phonon/thermal transport properties of materials is vital to rational design for a diverse spectrum of engineering applications. Classical Molecular Dynamics (MD) simulations serve as a tool to simulate the time evolution of the atomic level system dynamics and enable calculation of thermal transport properties for a wide range of materials, from perfect periodic crystals to systems with strong structural and compositional disorder, as well as their interfaces. Although MD does not intrinsically rely on a plane wave-like phonon description, when coupled with lattice dynamics calculations, it can give insights to the vibrational mode level contributions to thermal transport, which includes plane-wave like modes as well as others, rendering the approach versatile and powerful. On the other hand, several deficiencies including the lack of vibrationally accurate interatomic potentials and the inability to rigorously include the quantum nature of phonons prohibit the widespread applicability and reliability of Molecular Dynamics simulations. This article provides a comprehensive review of classical Molecular Dynamics based formalisms for extracting thermal transport properties: thermal conductivity and thermal interfacial conductance and the effects of various structural, compositional, and chemical parameters on these properties. Here, we highlight unusual property predictions, and emphasize on the needs and strategies for developing accurate interatomic potentials and rigorous quantum correction schemes.

研究の動機と目的

• 構造的・成分的不純度の度合いが異なる材料における熱輸送特性を予測するための古典的分子動力学（MD）を体系的に概説すること。
• 古典的MDの主な制限、特に振動的に正確でない原子間ポテンシャルの欠如およびフォノンの古典的取り扱いに起因する予測精度の制限を特定し、それらに対処すること。
• MDベースの熱輸送予測の信頼性を高めるために、高精度な原子間ポテンシャルの開発および厳密な量子補正スキームの重要性を強調すること。
• MDと格子力学を組み合わせて、平面波型および非平面波型の振動モードが熱輸送に与える寄与を分析すること。
• 研究者がMDシミュレーションを効果的に応用し、工学的応用に適した熱的特性を有する材料の設計を行うのを支援すること。

提案手法

• 原子系の時間発展を計算し、熱伝導率や界面熱伝導率などの熱輸送特性を抽出するために、古典的分子動力学（MD）シミュレーションを用いる。
• MDと格子力学の計算を組み合わせ、平面波型および非平面波型の両方の振動モードからの寄与に分解して熱輸送を分析する。
• 平衡MDシミュレーションにおいて、熱流量自己相関関数を用いてGreen-Kubo形式を適用し、熱伝導率を計算する。
• 界面に温度勾配を印けることで界面熱伝導率を計算するために、逆方向非平衡分子動力学（RNMD）法を用いる。
• MDシミュレーションを用いて、構造的欠陥、成分不純度、化学的不均一性がフォノン散乱および熱輸送に与える影響を分析する。
• 機械学習を用いた第一原理データへのフィッティングによる原子間ポテンシャルの改善戦略を提案し、ゼロ点運動および量子化フォノン統計を補正するための量子補正スキームについても議論する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 古典的分子動力学シミュレーションは、完全な結晶から不純度を有する系に至るまで、さまざまな材料における熱伝導率を効果的に予測するのにどのように利用できるか？
• RQ2 古典的MDがフォノンの量子的性質を捉える際に抱える制限とは何か。それらはどのように緩和できるか？
• RQ3 構造的および成分的不純度はフォノン輸送にどのように影響するか。MDシミュレーションは原子スケールでどのような知見を提供できるか？
• RQ4 MDと格子力学を組み合わせた場合、特定の振動モードが熱輸送に与える寄与をどの程度解明できるか？
• RQ5 熱輸送予測の予測精度を向上させるために、高精度な原子間ポテンシャルおよび量子補正を構築するにあたり、最も効果的な戦略は何か？

主な発見

• 古典的MDシミュレーションに格子力学を組み合わせることで、非平面波型モードを含む個々の振動モードの寄与を解明可能であり、従来の平面波近似をはるかに超える詳細な画像が得られる。
• 平衡MDにおけるGreen-Kubo法は、周期的かつ欠陥のない系において、熱伝導率の正確な計算を可能にし、第一原理計算と整合性のある結果をもたらす。
• 逆方向非平衡MD（RNMD）は、スーパーラティスやアモルファス層を含む複雑な界面における界面熱伝導率の計算に有効である。
• 構造的および成分的不純度は、フォノン散乱を強化することで熱伝導率を顕著に低下させ、MDシミュレーションにより原子スケールでその影響を定量的に評価できる。
• MDの予測精度は原子間ポテンシャルの品質に強く依存しており、不適切なポテンシャルは物理的に不正確なフォノン分散関数および熱伝導率値を引き起こす可能性がある。
• デバイモデルに基づくまたは第一原理から導かれた補正を用いた量子補正スキームは、ゼロ点運動を補正し、実験データとの一致を高めるために不可欠である。