[論文レビュー] Understanding the Anomalous Hall effect in Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ from crystal and magnetic structures

K. Lu, A. Murzabekova+11 more|arXiv (Cornell University)|Dec 30, 2022

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ひとこと要約

本研究は、非中心対称な Co₁/₃NbS₂ において長年にわたり共通して想定されてきた反強磁性秩序が反強磁性的に整列しているにもかかわらず、大きな異常ホール効果（AHE）が観測されるというパラドックスを解消した。中性子回折とDFT計算により、真の磁気的基底状態は非整列的であるが、同じ鏡映対称性を保つことが示された。DFTでは、この非整列的スピン構造を用いてAHEを定量的に再現でき、ネット磁化が存在しない状況下でも、キラルな格子対称性と軌道的幾何学が駆動する「結晶ホール効果」メカニズムの有効性が裏付けられた。

ABSTRACT

A large anomalous Hall effect (AHE) has recently been observed in the intercalated transition metal dichalcogenide (TMDC) Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ below a known magnetic phase transition at $T_N$ = 29 K. The spins in this material are widely believed to order in a highly symmetric collinear antiferromagnetic configuration, causing extensive debate about how reports of an AHE can be reconciled with such a state. In this article, we address this controversy by presenting new neutron diffraction data on single crystals of Co$_{1/3}$NbS$_{2}$ and an analysis that implies that moments in this material order into a non-collinear configuration, but one that maintains the same refelction symmetries as the collinear phase. We present new transport and magneto-optic Kerr measurements which show that AHE signatures persist below $T_N$ to temperatures as low as $T$ = 5 K and firmly associate them with the long-range antiferromagnetic order. Finally, we show that these AHE signatures can be quantitatively reproduced by density functional theory (DFT) calculations based on the lattice and spin state determined with neutron diffraction. These combined findings establishes the veracity of the 'crystal Hall effect' picture, which shows how such effects can emerge from the shape of magnetic orbitals in compounds containing chiral lattice symmetry regardless of the symmetry of the ordered spin configuration. These results illuminate a new path for the discovery of anomalous Hall materials and motivate a targeted study of the transport properties of intercalated TMDCs and other compounds containing antiferromagnetic order and chiral lattice symmetry.

研究の動機と目的

• Co₁/₃NbS₂ における観測された大きな異常ホール効果（AHE）と、長年にわたり想定されてきた反強磁性的な整列秩序との間の長年の矛盾を解消すること。
• 高分解能の中性子回折を用いて単結晶で Co₁/₃NbS₂ の真の磁気的構造を特定すること。
• 測定されたAHEと TN = 29 K 以下の長距離反強磁性秩序との直接的な関連を確立すること。
• 実験的に決定された格子およびスピン構造に基づいた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を通じて、AHEの起源を検証すること。
• AHEが、ネット磁化が存在しない状況下でも、キラルな格子対称性と軌道的非等方性によって駆動される結晶ホール効果に起因することを示すこと。

提案手法

• High Flux Isotope Reactor（HFIR）、Oak Ridge National Laboratory に設置された DEMAND および WAND 2 装置を用いて、単結晶の中性子回折を実施し、核および磁気的構造を調査した。
• P6₃22 空間群と k = (0.5, 0, 0) 伝搬ベクトルを用い、磁気的対称性を特定するために、不完全表現のテストを実施した。
• WAND 2 装置の低誤差バーを有するデータに最も適合するため、磁気的構造を Γ₂ 不完全表現を用いてモデル化した。
• 中性子データから得られた構造的およびスピンパラメータを用いて、格子およびスピン配置の完全なリラクゼーションを含むDFT計算を実施した。
• 硫黄原子の位置および磁化モーメントの符号を変化させたDFT計算を用いて、マグネトオプティカル・ケル効果（MOKE）信号の頑健性を検証した。
• Kポイントの収束性を確認するため、5×10×5 および 4×8×4 のMonkhorst-Packグリッドを用いてケル信号の収束性を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Co₁/₃NbS₂ が非常に高い対称性を持つ整列的反強磁性体とみなされているにもかかわらず、なぜ大きな異常ホール効果を示すのか？
• RQ2 Co₁/₃NbS₂ の磁気的秩序の真の性質は何か？ かつ、以前に想定されていた整列的配置とは異なるのか？
• RQ3 実験的に決定された磁気的構造に基づいた第一原理計算によって、観測されたAHEを定量的に再現できるか？
• RQ4 この系におけるAHEは、内在的トポロジカル効果に起因するのか、それともキラルな格子対称性と軌道的非等方性に起因する結晶ホール効果に起因するのか？
• RQ5 AHE信号は、硫黄原子の位置や磁化モーメントの向きの変化に対してどれほど頑健か？ また、異なる構造的および磁気的配置下でも持続するのか？

主な発見

• DEMAND および WAND 2 装置からの中性子回折データは、Γ₂ 不完全表現で記述される非整列的磁気的構造を確認した。Coのスピンは非整列的配置を形成するが、整列的相と同一の鏡映対称性を保持している。
• 単位胞内の4つのCoサイトにおける磁化モーメントは非整列的であり、それぞれx、y、z方向に ±0.965、±1.671、±0.358 μB の測定値を示し、1Coサイトあたりの全モーメントは1.962 μB であった。
• 中性子で決定された構造に基づくDFT計算では、1Coサイトあたりのモーメントが約1.44 μB に減少し、わずかに大きなねじれ角が得られた。これは非整列的基底状態の安定性を裏付けた。
• DFTで計算されたケル回転およびケル楕円率信号は、磁化モーメントの反転や硫黄位置（0.31、0.33、0.66）の変更に対しても、複数の構成で同程度のオーダーの値を示し、AHE信号の頑健性を確認した。
• AHEは5 Kまで持続しており、短時間のスピンフラクチュエーションや弱い強磁性とは異なり、長距離反強磁性秩序に強く関連していることが明確になった。
• 非整列的スピン構造を用いたDFT計算により、AHEが定量的に再現された。これは、キラルで非中心対称格子に非整列的磁性が存在する系において、「結晶ホール効果」メカニズムが成立することを強く裏付けた。