[論文レビュー] Understanding the Magnetic Puzzles of Double Perovskites A2FeOsO6 (A=Ca, Sr)

Yusheng Hou, Hongjun Xiang+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2014

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 31被引用数 18

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論と最大局在化Wannier関数を用いて、A2FeOsO6（A = Ca, Sr）における相反する磁気的挙動を説明する。Ca2FeOsO6は高温のフェリ磁性を示すが、Sr2FeOsO6は低温の反強磁性を示す。格子歪みがスピン交換経路を調整し、Os-O-O-OsおよびFe-O-Os-O-Fe経路を通じて反強磁性結合を弱める。これにより磁気的フラストレーションが軽減され、Aサイトの陽イオン半径が減少するに従い観察された遷移が可能になる。

ABSTRACT

Double perovskites Sr2FeOsO6 and Ca2FeOsO6 show puzzling magnetic properties, the former a low-temperature antiferromagnet while the later a high-temperature insulating ferrimagnet. Here, in order to understand the underlying mechanism, we have investigated the frustrated magnetism of A2FeOsO6 by employing density functional theory and maximally-localized Wannier functions. We find that lattice distortion enhances the antiferromagnetic nearest-neighboring Fe-O-Os interaction but weakens the antiferromagnetic interactions through the Os-O-O-Os and Fe-O-Os-O-Fe paths, which is responsible for the magnetic transition from the low-temperature antiferromagnetism to the high-temperature ferrimagnetism with the decrease of the radius of the A2+ ions. We also discuss the 5d3-3d5 superexchange and propose such superexchange is intrinsically antiferromagnetic instead of the expected ferromagnetic. Our work illustrate that the magnetic frustration can be effectively relieved by lattice distortion, which provides another dimension to tune the complex magnetism in other 3d-5d (4d) double perovskites.

研究の動機と目的

• 二ペロブスカイトA2FeOsO6（A = Ca, Sr）における奇妙な磁気的挙動を解明する。Caを含む化合物は高温のフェリ磁性を示すが、Srを含むものは低温の反強磁性を示す。
• 格子歪みが3d-5d二ペロブスカイトにおける磁気的相互作用をどのように調整するかを調査する。
• 5d3-3d5スピン交換相互作用の性質を明確にする。これは予想される強磁性とは対照的に、本質的に反強磁性であることが判明した。
• 構造的歪みが、これらの複雑な酸化物における磁気的基底状態に与える影響を明らかにする。

提案手法

• A2FeOsO6の電子的および磁気的性質をモデル化するため、スピン極化を伴う密度汎関数理論（DFT）を用いた。
• 電子状態をマッピングし、有効な磁気的相互作用を抽出するために、最大局在化Wannier関数を用いた。
• Fe-O-Os、Os-O-O-Os、およびFe-O-Os-O-Feを含むスピン交換経路を分析し、交換結合の強さと符号を決定した。
• Ca2FeOsO6とSr2FeOsO6における磁気的相互作用を比較し、構造的差異と磁気的挙動の相関を明らかにした。
• 格子歪みがFe-O-Os結合の角度と距離をどのように変化させるかを評価し、反強磁性結合の強度に与える影響を分析した。
• 格子歪みが競合する反強磁性経路を抑制することで、小さなAサイト陽イオンに対してフェリ磁性秩序が有利になるメカニズムを提案した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ca2FeOsO6は高温のフェリ磁性を示すが、Sr2FeOsO6は低温の反強磁性を示す。両者ともに類似した電子配置を持つにもかかわらず、その理由は何か？
• RQ2 格子歪みが3d-5d二ペロブスカイトにおける反強磁性スピン交換経路の相対的強度にどのように影響するか？
• RQ3 5d3-3d5スピン交換相互作用は本質的に強磁性か反強磁性か。その符号を決定づける要因は何か？
• RQ4 A2FeOsO6における磁気的フラストレーションは、構造的歪みによってどの程度軽減可能か？
• RQ5 Os-O-O-OsおよびFe-O-Os-O-Fe経路が、全体の磁気的基底状態を決定づける役割を果たすか？

主な発見

• Ca2FeOsO6における格子歪みは、反強磁性のFe-O-Os結合を強化するが、同時にOs-O-O-OsおよびFe-O-Os-O-Fe経路を通じた競合する反強磁性経路を弱める。
• 構造的歪みによって長距離反強磁性相互作用が弱まるため、Ca2FeOsO6においてフェリ磁性秩序が安定化する。
• 5d3-3d5スピン交換は、一般的に予想される強磁性とは対照的に、本質的に反強磁性であることが判明した。
• Sr2FeOsO6における反強磁性からCa2FeOsO6におけるフェリ磁性への遷移は、Aサイト陽イオン半径の減少に起因する格子歪みに起因する。
• 格子歪みは、競合する反強磁性経路を抑制することで、磁気的フラストレーションを効果的に軽減し、フェリ磁性基底状態を可能にする。
• 本研究は、構造的制御を通じて3d-5d（4d）二ペロブスカイトにおける複雑な磁気的性質を調整する一般化されたメカニズムを提供する。