[論文レビュー] Unifying framework for strong and fragile liquids via machine learning: a study of liquid silica

Ekin D. Cubuk, Andrea J. Liu+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 21, 2020

Material Dynamics and Properties参考文献 1被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、液体ケイ酸ガラスの強さ・脆さ・強さから脆さへの遷移領域における動的挙動を記述するため、構造的記述子「ソフトネス」を用いた統一的な機械学習フレームワークを提案する。局所的原子構造を用いてソフトネスモデルを学習させた結果、緩和時間はソフトネスに対してアレニウス則に従い、脆さが構造的転移ではなく、平均ソフトネスの連続的で線形な温度依存性に起因することを明らかにした。

ABSTRACT

The fragility of a glassforming liquid characterizes how rapidly its relaxation dynamics slow down with cooling. The viscosity of strong liquids follows an Arrhenius law with a temperature-independent barrier height to rearrangements responsible for relaxation, whereas fragile liquids experience a much faster increase in their dynamics, suggesting a barrier height that increases with decreasing temperature. Strong glassformers are typically network glasses, while fragile glassformers are typically molecular or hard-sphere-like. As a result of these differences at the microscopic level, strong and fragile glassformers are usually treated separately from a theoretical point of view. Silica is the archetypal strong glassformer at low temperatures, but also exhibits a mysterious strong-to-fragile crossover at higher temperatures. Here we show that softness, a structure-based machine learned parameter that has previously been applied to fragile glassformers provides a useful description of model liquid silica in the strong and fragile regimes, and through the strong-to-fragile crossover. Just as for fragile glassformers, the relationship between softness and dynamics is invariant and Arrhenius in all regimes, but the average softness changes with temperature. The strong-to-fragile crossover in silica is not due to a sudden, qualitative change in structure, but can be explained by a simple Arrhenius form with a continuously and linearly changing local structure. Our results unify the study of liquid silica under a single simple conceptual picture.

研究の動機と目的

• 強い液体と脆い液体の挙動を、単一の理論的枠組みで統一的に記述すること。
• 脆いガラス形成体に有効な機械学習によるソフトネスパラメータが、ケイ酸ガラスのような強いガラス形成体に対しても適用可能かどうかを検討すること。
• ケイ酸ガラスにおける強さから脆さへの遷移が、構造的変化の質的転移に起因するのか、それとも局所構造の連続的変化に起因するのかを特定すること。
• 過去に脆い液体で妥当性が確認されたソフトネスに基づく動的モデルが、ケイ酸ガラスの全温度範囲にわたり成り立つかどうかを検証すること。
• 脆さそのものではなく、単一の構造的変数 ⟨S⟩ の温度依存性に理論的焦点を移すこと。

提案手法

• 局所的構造記述子として径方向関数と角度関数を用い、支持ベクターマシン（SVM）を訓練して粒子再配置を予測する。
• 粒子再配置と最も相関が高い線形結合として、ソフトネス S を定義する。
• 隣接する時間間隔間の変位ゆらぎに基づき、4 ps の時間ウィンドウを用いた p_hop メトリックを用いて再配置粒子を同定する。
• 2500 K から 3300 K の温度範囲で、1つの訓練済みモデルを用いてクエンチド液体ケイ酸ガラスの構造にソフトネスモデルを適用する。
• 平均ソフトネス ⟨S⟩ を計算し、緩和時間 τ_α と関係づける。τ_α ∝ 1/P_R(⟨S⟩) とし、P_R(S) は再配置確率を表す。
• BKSポテンシャルを用いて原子の融合を防ぐための調和カットオフを導入し、LAMMPS を用いて NPT および NVT 系でシミュレーションを実行する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 脆いガラス形成体に有効なソフトネスベースのフレームワークは、ケイ酸ガラスのような強いガラス形成体の動的挙動を記述できるか？
• RQ2 ケイ酸ガラスにおける強さから脆さへの遷移は、不連続な構造的変化に起因するのか、それとも局所構造の連続的変化に起因するのか？
• RQ3 ソフトネスと動的挙動（特に τ_α）の関係は、強さ、遷移、脆さの各領域で不変であるか？
• RQ4 平均ソフトネス ⟨S⟩ の温度依存性は、遷移領域で観察される非アレニウス則の挙動を説明できるか？
• RQ5 ソフトネスパラメータは、ケイ酸ガラスの挙動全般にわたり、一貫的かつ予測可能な緩和動的挙動の記述を可能にするか？

主な発見

• ソフトネスベースのモデルは、すべての領域、特に強さから脆さへの遷移領域においても液体ケイ酸ガラスの動的挙動をうまく記述できた。
• 緩和時間 τ_α はソフトネス P_R(S) に対してアレニウス則に従い、再配置のエネルギー障壁が各ソフトネス値に対して温度に依存しないことを確認した。
• 平均ソフトネス ⟨S⟩ は、全温度範囲で温度に対して線形に変化し、構造的転移を仮定せずして遷移を説明できた。
• 径方向関数と角度関数の両方を用いた場合、再配置予測の正確度は 86% に達し、径方向関数のみの場合は 79% に低下した。
• 強さから脆さへの遷移は、構造の質的変化ではなく、温度に伴う平均ソフトネスの連続的で線形な変化に起因する。
• 結果から、ガラス形成体における脆さの多様性は、単一の機械学習による構造的変数 ⟨S⟩ の温度依存性を通じて統一的に説明可能であると考えられる。