[論文レビュー] Unifying machine learning and quantum chemistry -- a deep neural network for molecular wavefunctions

Kristof T. Schütt, Michael Gastegger+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 24, 2019

Machine Learning in Materials ScienceMaterials Science参考文献 6被引用数 19

ひとこと要約

本論文では、局所的原子軌道基底において分子波動関数を直接予測する深層ニューラルネットワーク、SchNOrbを紹介する。これにより、力場と同等の効率で高精度で微分可能な電子構造予測が可能になる。原子環境からハミルトニアン行列と重なり行列を学習することで、化学的精度（約0.04 eV）を達成し、逆設計や波動関数に基づくSCF加速を可能にする。

ABSTRACT

Machine learning advances chemistry and materials science by enabling large-scale exploration of chemical space based on quantum chemical calculations. While these models supply fast and accurate predictions of atomistic chemical properties, they do not explicitly capture the electronic degrees of freedom of a molecule, which limits their applicability for reactive chemistry and chemical analysis. Here we present a deep learning framework for the prediction of the quantum mechanical wavefunction in a local basis of atomic orbitals from which all other ground-state properties can be derived. This approach retains full access to the electronic structure via the wavefunction at force field-like efficiency and captures quantum mechanics in an analytically differentiable representation. On several examples, we demonstrate that this opens promising avenues to perform inverse design of molecular structures for target electronic property optimisation and a clear path towards increased synergy of machine learning and quantum chemistry.

研究の動機と目的

• 分子の量子力学的波動関数を直接予測する機械学習モデルを開発し、完全な電子構造情報を取り込むこと。
• 微分可能で解析的に連続な電子構造表現を提供することで、機械学習と量子化学を統合すること。
• 勾配ベースの最適化を用いてHOMO-LUMOギャップなどの電子的性質を最適化することで、逆分子設計を可能にすること。
• MLで予測された波動関数を用いて、量子化学計算における自己無撞着場（SCF）手続きの収束を加速すること。
• 1つのモデルからすべての基底状態性質をサポートする、MLと量子化学の間の包括的インターフェースを提供すること。

提案手法

• メッセージパッシングニューラルネットワークを用いて、原子環境と原子間ペアを対称性適合表現に符号化する。
• 各行列ブロックごとに別個のニューラルネットワークを用いて、局所的原子軌道基底における電子的ハミルトニアン行列と重なり行列を予測する。
• 予測されたハミルトニアンは、$\mathbf{H} = \frac{1}{2}(\tilde{\mathbf{H}} + \tilde{\mathbf{H}}^T)$ により対称化され、エルミート性が保持される。
• 全エネルギーは最終的なMLPを用いて原子ごとの寄与の和として計算される：$E = \sum_i \text{mlp}_\text{E}(\mathbf{x}_i)$。
• Wigner D行列を用いたデータ拡張により、分子構成にランダム回転を適用し、トレーニング中の回転不変性を向上させる。
• エネルギー、力、ハミルトニアン、重なり行列予測を統合したマルチタスク損失関数を用いる：$\ell = \|\mathbf{H}-\tilde{\mathbf{H}}\|_F^2 + \|\mathbf{S}-\tilde{\mathbf{S}}\|_F^2 + \rho\|E-\tilde{E}\|^2 + \sum_i \|\mathbf{F}_i + \partial\tilde{E}/\partial\mathbf{r}_i\|^2$。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 深層ニューラルネットワークは、局所的原子軌道基底において、化学的精度で全電子的ハミルトニアン行列を正確に予測できるか？
• RQ2 このようなモデルは、HOMO-LUMOギャップのような電子的性質の解析的微分可能性と勾配ベース最適化を可能にするか？
• RQ3 MLで予測された波動関数は、量子化学計算におけるSCF収束の有効な初期推定値として機能できるか？
• RQ4 モデルは多様な分子構造に一般化可能であり、逆分子設計をサポートできるか？
• RQ5 予測された波動関数は、再トレーニングなしにすべての基底状態性質へのアクセスを提供できるか？

主な発見

• SchNOrbはエネルギー予測において約0.04 eVの化学的精度を達成し、基準となる量子化学計算と一致する。
• ハミルトニアンと重なり行列を高い忠実度で予測でき、固有値分解により電子構造の完全なアクセスが可能になる。
• ML駆動の分子動力学シミュレーションにおいて、マロンジアルデヒドのプロトン移動過程で電子構造の一貫した変化が観察された。
• 予測された波動関数を再起動として用いることで、SCF反復回数が顕著に削減されたが、精度に損なわれはなかった。
• HOMO-LUMOギャップの勾配ベース最適化が可能であることが示され、分子材料の逆設計への道筋が示された。
• モデルの微分可能表現により、1つの統一された予測からすべての基底状態性質を導出可能である。