[論文レビュー] Universal transport signatures in two-electron molecular quantum dots: gate-tunable Hund's rule, underscreened Kondo effect and quantum phase transitions

Serge Florens, Axel Freyn+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2011

Molecular Junctions and Nanostructures被引用数 6

ひとこと要約

本稿は、二電子分子量子ドットにおける統一的理論的・実験的枠組みを提示し、ゲートで調整可能なフンズ則、スピンS=1のアンダースクリーンドKondo効果、およびスイングレット状態とトリプレット状態の間の量子相転移を実証している。数値縮約群(NRG)法と図式的計算を用いて、リードへの非対称結合が、非磁性スイングレット状態と磁性トリプレット状態の間での調整を可能にし、ゼロバイアス異常や有限バイアスコタネルイング特徴といった普遍的輸送シグネーチャーを示すことを示している。

ABSTRACT

We review here some universal aspects of the physics of two-electron molecular transistors in the absence of strong spin-orbit effects. Several recent quantum dots experiments have shown that an electrostatic backgate could be used to control the energy dispersion of magnetic levels. We discuss how the generically asymmetric coupling of the metallic contacts to two different molecular orbitals can indeed lead to a gate-tunable Hund's rule in the presence of singlet and triplet states in the quantum dot. For gate voltages such that the singlet constitutes the (non-magnetic) ground state, one generally observes a suppression of low voltage transport, which can yet be restored in the form of enhanced cotunneling features at finite bias. More interestingly, when the gate voltage is controlled to obtain the triplet configuration, spin S=1 Kondo anomalies appear at zero-bias, with non-Fermi liquid features related to the underscreening of a spin larger than 1/2. Finally, the small bare singlet-triplet splitting in our device allows to fine-tune with the gate between these two magnetic configurations, leading to an unscreening quantum phase transition. This transition occurs between the non-magnetic singlet phase, where a two-stage Kondo effect occurs, and the triplet phase, where the partially compensated (underscreened) moment is akin to a magnetically "ordered" state. These observations are put theoretically into a consistent global picture by using new Numerical Renormalization Group simulations, taylored to capture sharp finie-voltage cotunneling features within the Coulomb diamonds, together with complementary out-of-equilibrium diagrammatic calculations on the two-orbital Anderson model. This work should shed further light on the complicated puzzle still raised by multi-orbital extensions of the classic Kondo problem.

研究の動機と目的

• ゲートで調整可能な磁性状態を有する二電子分子量子ドットにおける普遍的輸送シグネーチャーの整合的理論的図像を確立すること。
• 非対称ハイブリダイゼーションと単一チャネルスクリーニングによる、トリプレット状態におけるアンダースクリーンドS=1 Kondo効果の出現を説明すること。
• 静電的ゲーティングによって駆動されるスイングレット-トリプレットスクリーニング解除量子相転移を特定および特徴付けること。
• 非対称結合および有限バイアスコタネルイングが、非磁性状態と磁性状態の基底状態を区別する役割を明らかにすること。
• 強いスピン軌道結合が存在しない条件下で、これらの現象が分子系および半導体量子ドット系において一般に成立することを示すこと。

提案手法

• コウブ・ダイアモンド内での鋭い有限電圧コタネルイング特徴を捉えるために、特定化された数値縮約群(NRG)シミュレーションを用いる。
• 非平衡状態における輸送を記述するため、二軌道アンダーソンモデルに基づく非平衡図式的計算を用いる。
• 分子軌道とリード間の非対称ハイブリダイゼーションを含む二軌道アンダーソンハミルトニアンで系をモデル化する。
• ゲート電圧の調整によるスイングレット状態とトリプレット状態の競合を解析し、スイングレット-トリプレット量子相転移を調査する。
• 理論的予測を分子トランジスタからの実験データと比較することで、普遍的スケーリングおよび輸送異常を検証する。
• ゼーマン分裂や磁性異方性(D^z(S_z)^2)などの摂動を含め、Kondo異常および相転移に与える影響を検討する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ゲート電圧の調整は、二電子量子ドットにおけるスイングレット状態とトリプレット磁性基底状態の間の遷移をどのように引き起こすか？
• RQ2 トリプレット状態におけるアンダースクリーンドS=1 Kondo効果に関連する普遍的輸送シグネーチャーは何か？
• RQ3 分子軌道と金属的リード間の非対称結合は、強いスピン軌道効果が存在しない条件下で、どのようにゲートで調整可能なフンズ則を可能にするか？
• RQ4 非磁性スイングレット状態と磁性トリプレット状態の間の量子相転移の性質は何か？ そして、輸送においてどのように信号化されるか？
• RQ5 磁性異方性およびゼーマン分裂は、アンダースクリーンドKondo異常に対する安定性および分裂にどのように影響するか？

主な発見

• ゲート電圧の調整により、非磁性スイングレット基底状態とスピンS=1の磁性トリプレット状態の間で連続的な遷移が可能となり、磁性秩序の制御が可能になる。
• トリプレット状態では、アンダースクリーンドS=1 Kondo効果に起因するゼロバイアス伝導度ピークが出現し、対数的スケーリングを示す非フェルミ液体的挙動を示す。
• スイングレット状態では有限バイアスコタネルイング特徴が観測され、ゼロバイアス伝導度増幅が見られないにもかかわらず、残存するKondo相関が示唆される。
• スイングレット-トリプレット量子相転移は、わずかな本質的スイングレット-トリプレット分裂を克服するためにゲート電圧を調整することで駆動され、二つの異なるKondo状態の間の遷移を示す。
• アンダースクリーンドKondo効果は、小さなゼーマン分裂および磁性異方性に対しても安定であり、任意に小さな磁場に対してもゼロ温度で伝導度の分裂が観測される。
• 理論的シミュレーションにより、観測された輸送特徴が、単一のスクリーニングチャネルが活性化されている限り、非対称結合を有する分子量子ドットにおいて普遍的かつ一般的であることが確認された。