[論文レビュー] Universality of grain boundary phases in fcc metals: Case study on high-angle [111] symmetric tilt grain boundaries

T. Brink, Lena Langenohl+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2022

Microstructure and mechanical properties被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、古典的原子スケールシミュレーションを用いて、七つのfcc金属（Ni、Cu、Pd、Ag、Au、Al、Pb）における高角[111]対称傾き Grain Boundary (GB) を調査し、全材料に共通する2つの普遍的家族のGB相が明らかになった。結果から、これらの相は主に球体パッケージング幾何学と中距離相互作用によって支配されており、材料固有の結合物理学はGB自由エネルギーにのみ影響を及ぼし、原子配置には影響しないことが示された。これは、fcc金属におけるGB相形成に極めて高い普遍性が存在することを示している。

ABSTRACT

Grain boundaries often exhibit ordered atomic structures. Increasing amounts of evidence have been provided by transmission electron microscopy and atomistic computer simulations that different stable and metastable grain boundary structures can occur. Meanwhile, theories to treat them thermodynamically as grain boundary phases have been developed. Whereas atomic structures were identified at particular grain boundaries for particular materials, it remains an open question if these structures and their thermodynamic excess properties are material specific or generalizable to, e.g., all fcc metals. In order to elucidate that question, we use atomistic simulations with classical interatomic potentials to investigate a range of high-angle [111] symmetric tilt grain boundaries in Ni, Cu, Pd, Ag, Au, Al, and Pb. We could indeed find two families of grain boundary phases in all of the investigated grain boundaries, which cover most of the standard fcc materials. Where possible, we compared the atomic structures to atomic-resolution electron microscopy images and found that the structures match. This poses the question if the grain boundary phases are simply the result of sphere-packing geometry or if material-specific bonding physics play a role. We tested this using simple model pair potentials and found that medium-ranged interactions are required to reproduce the atomic structures, while the more realistic material models mostly affect the grain boundary (free) energy. In addition to the structural investigation, we also report the thermodynamic excess properties of the grain boundaries, explore how they influence the thermodynamic stability of the grain boundary phases, and detail the commonalities and differences between the materials.

研究の動機と目的

• fcc金属におけるGrain Boundary (GB) 相が普遍的であるか、材料特異的であるかを特定すること。
• 原子構造、結合物理学、および原子間ポテンシャルの精度がGB相形成に与える影響を調査すること。
• シミュレーションによるGB構造を実験的原子分解能TEM/STEM像と比較し、検証すること。
• GB相の熱力学的過剰性質（例：自由エネルギー）を定量的に評価し、異なるfcc金属における安定性を評価すること。
• GB相が幾何的制約（球体パッケージング）に起因するのか、それとも材料固有の電子的効果に起因するのかを評価すること。

提案手法

• Ni、Cu、Pd、Ag、Au、Al、Pbに対して、実験的多体原子間ポテンシャル（EAM）を用いた古典的分子動力学および静的エネルギー最小化シミュレーション。
• 歪み角を変化させた高角[111]対称傾きGrain Boundaryの体系的調査。
• 自由エネルギーの計算およびGB相の熱力学的安定性の評価のため、準調和近似（QHA）の適用。
• 実験的高分解能透過電子顕微鏡（HRTEM/STEM）像との比較による、シミュレートされたGB原子構造の検証。
• 中距離相互作用の影響を分離するために、簡略化されたモデル二体ポテンシャルの使用。
• 原子間ポテンシャルの高精度な数値的検証：高精度なテーブル化とスプライン補間を用いて、ポテンシャルエネルギーの2階および3階微分におけるノイズを低減。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 観察されたfcc金属におけるGrain Boundary相は、異なる元素間で普遍的であるか、それとも材料特異的であるか？
• RQ2 球体パッケージング幾何学と中距離原子間相互作用が、Grain Boundary相形成にどれほど支配的であるか？
• RQ3 電子構造や結合の違いがあるにもかかわらず、複数のfcc金属で同じGB相構造が観察可能か？
• RQ4 GB相の熱力学的過剰性質（例：自由エネルギー）は、異なるfcc金属間でどのように変化するか？その相対的安定性を決定づける要因は何か？
• RQ5 材料固有の原子間ポテンシャルは、GB相構造に影響を与えるのか、それとも自由エネルギーにのみ影響を与えるのか？

主な発見

• 本研究で調査した七つのfcc金属すべてにおいて、2つの明確に異なるGB相の家族が同定され、GB相形成に極めて高い普遍性が示された。
• これらのGB相の原子構造は、実験的高分解能TEM/STEM像と一致しており、シミュレーションの信頼性が裏付けられた。
• 中距離相互作用が、観察されたGB相構造を再現するために不可欠であり、単純な二体ポテンシャルではそれらを捉えることができない。
• 材料固有の結合物理学は主にGB自由エネルギーに影響を及ぼすが、相の原子構造には影響しないことから、構造的普遍性が示唆された。
• 特にAl、Pd、Auにおいて、原子間ポテンシャルの数値的ノイズは、テーブル化データの精度不足や急峻なカットオフ関数に起因しており、高精度な再テーブル化によって解消された。
• 機械精度の補間を用いて再構築したAl用の修正EAMポテンシャルは、滑らかな2階および3階微分を実現し、QHAに基づく自由エネルギー計算の精度が向上した。