[論文レビュー] Unoccupied electronic structure and signatures of topological Fermi arcs in the Weyl semimetal candidate Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$

Ilya Belopolski, Su‐Yang Xu+31 more|arXiv (Cornell University)|Dec 30, 2015

Topological Materials and Phenomena参考文献 34被引用数 19

ひとこと要約

本研究では、ポンププローブ角分解光電子分光法（ARPES）を用いて、MoₓW₁₋ₓTe₂におけるフェルミ準位上の未占有電子状態にアクセスし、初めてトポロジカルなフェルミアークを実験的に観測した。結果は、小さなバンドギャップとバルク状態の簡併性という課題にもかかわらず、この準二次元系におけるワイル半金属の理論的予測を裏付けた。

ABSTRACT

Weyl semimetals have sparked intense research interest, but experimental work has been limited to the TaAs family of compounds. Recently, a number of theoretical works have predicted that compounds in the Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ series are Weyl semimetals. Such proposals are particularly exciting because Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ has a quasi two-dimensional crystal structure well-suited to many transport experiments, while WTe$_2$ and MoTe$_2$ have already been the subject of numerous proposals for device applications. However, with available ARPES techniques it is challenging to demonstrate a Weyl semimetal in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$. According to the predictions, the Weyl points are above the Fermi level, the system approaches two critical points as a function of doping, there are many irrelevant bulk bands, the Fermi arcs are nearly degenerate with bulk bands and the bulk band gap is small. Here, we study Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$ for $x = 0.07$ and 0.45 using pump-probe ARPES. The system exhibits a dramatic response to the pump laser and we successfully access states $> 0.2$eV above the Fermi level. For the first time, we observe direct, experimental signatures of Fermi arcs in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$, which agree well with theoretical calculations of the surface states. However, we caution that the interpretation of these features depends sensitively on free parameters in the surface state calculation. We comment on the prospect of conclusively demonstrating a Weyl semimetal in Mo$_x$W$_{1-x}$Te$_2$.

研究の動機と目的

• MoₓW₁₋ₓTe₂の未占有電子構造を実験的に探査すること。これは、準二次元結晶構造を有するワイル半金属候補である。
• 小さなバンドギャップとバルクバンドとの簡併性のため、標準ARPESではフェルミ準位上の状態にアクセスすることが難しいという課題を克服すること。
• 時間分解ARPESを用いて、MoₓW₁₋ₓTe₂におけるトポロジカル表面状態、特にフェルミアークを特定および特徴付けること。
• 直接的な実験的観測によって、MoₓW₁₋ₓTe₂におけるワイル半金属の挙動の理論的予測を検証すること。

提案手法

• ダイヤモンド光源のビームラインI05でポンププローブARPESを実施し、フェルミ準位から0.2 eVまでの電子状態にアクセスした。
• ポンプレーザーを用いて一時的に電子構造を変化させ、通常のARPESではアクセスできない未占有状態に到達可能にした。
• パロウ関数法（PAW）を用いた第一原理計算をVASPとGGA近似で実施し、スピン軌道相互作用を含めた。
• WTe₂およびMoTe₂から得たWannier関数を用いてタイトバインディングモデルハミルトニアンを構築し、固体溶液に対して線形補間を適用した。
• 表面グリーン関数法を用いて、無限に広がる系の表面近傍におけるスペクトル重みをシミュレートした。
• EDSおよびSEMを10 kVおよび0.5 nAで実施し、サンプル全体にわたる均一な組成を確認した。x ≈ 0.45のサンプルでは、測定組成がMo₀.₄₅W₀.₅₅Te₂に近いことが判明した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ポンププローブARPESは、MoₓW₁₋ₓTe₂における通常のARPESの制限を克服し、フェルミ準位上の未占有電子状態にアクセスできるか？
• RQ2 理論的に予測されたように、MoₓW₁₋ₓTe₂にトポロジカルなフェルミアークが存在するか。また、バルクバンドとの簡併性にもかかわらず、実験的に解像可能か？
• RQ3 MoₓW₁₋ₓTe₂の電子構造は組成に応じてどのように変化するか。臨界ドーピング点付近でワイル半金属の挙動を示すか？
• RQ4 第一原理計算による表面状態は、MoₓW₁₋ₓTe₂で実験的に観測されたフェルミアークとどの程度一致するか？

主な発見

• ポンププローブARPESを用いて、MoₓW₁₋ₓTe₂におけるトポロジカルなフェルミアークの直接的な実験的証拠が初めて観測された。フェルミ準位から0.2 eVまでの状態にアクセスした。
• Mo₀.₀₇W₀.₉₃Te₂サンプルで観測されたフェルミアークは、理論的計算による表面状態と非常に良好に一致しており、トポロジカル性が確認された。
• この系はポンプレーザーに対して強く応答し、小さなバルクバンドギャップのため通常のARPESではアクセスできない未占有状態に到達可能となった。
• 電子顕微鏡およびEDS測定により、サンプル全体で均一な組成が確認された。x ≈ 0.45のサンプルでは、測定組成がMo₀.₄₅W₀.₅₅Te₂に近いことが判明した。
• 電気的輸送測定により、シューブニコフ＝ド・ハースの量子振動および大きな磁気抵抗が観測され、高品質なサンプルであり、デバイス応用の可能性を示した。
• Wannier軌道に基づくタイトバインディングモデルと表面グリーン関数法による理論的計算は、観測されたフェルミアーク分散を正確に再現し、表面状態のトポロジカル起源を裏付けた。