[論文レビュー] Unraveling the Role of Morphology on Organic Solar Cell Performance

Biswajit Ray, Pradeep R. Nair+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 3, 2010

Chemical and Physical Properties of Materials参考文献 3被引用数 3

ひとこと要約

本稿では、相分離の位相場モデルとドリフト拡散輸送を組み合わせたプロセス-デバイス共同シミュレーションフレームワークを提示し、アニール温度、持続時間、混合比といった製造条件を有機太陽電池の性能と定量的に結びつける。主な発見は、ヘテロジャンクションの鋭さとコンtinuousな輸送経路形成という2つの相反する形態的制約が、最適なアニール時間の存在を一意に決定することであり、これは異常なI-V挙動を説明し、内在的信頼性予測を可能にする。

ABSTRACT

Polymer based organic photovoltaic (OPV) technology offers a relatively inexpensive option for solar energy conversion provided its efficiency increases beyond the current level (6-7%) along with significant improvements in operational lifetime. The critical aspect of such solar cells is the complex morphology of distributed bulk heterojunctions, which plays the central role in the conversion of photo-generated excitons to electron-hole pairs. However, the fabrication conditions that can produce the optimal morphology are still unknown due to the lack of quantitative understanding of the effects of process variables on the cell morphology. In this article, we develop a unique process-device co-simulation framework based on phase-field model for phase separation coupled with self-consistent drift-diffusion transport to quantitatively explore the effects of the process conditions (e.g., annealing temperature, mixing ratio, anneal duration) on the organic solar cell performance. Our results explain experimentally observed trends of open circuit voltage and short circuit current that would otherwise be deemed anomalous from the perspective of conventional solar cells. In addition to providing an optimization framework for OPV technology, our morphology-aware modeling approach is ideally suited for a wide class of problems involving porous materials, block co-polymers, polymer colloids, OLED devices etc.

研究の動機と目的

• 有機太陽電池の形態と性能に及ぼす製造プロセス変数との間の定量的理解の不足を解消すること。
• ボリュームヘテロジャンクション有機フォトボルタイクス（OPVs）で実験的に観察された異常な電流-電圧（I-V）特性を解明すること。
• 効率と内在的信頼性の向上を図るための最適なプロセス条件を予測する、形態に配慮したシミュレーションフレームワークを開発すること。
• 運転中の熱的に駆動される相分離が原因で生じるOPVの性能劣化の物理的起源を特定すること。

提案手法

• 位相場モデルを用いて、熱アニール中のスピンodal相分離をシミュレートし、活性層内のドナーおよびアクセプタードメインの進化を捉える。
• 自己整合的なドリフト拡散方程式を用いて、励起子の拡散、D/A界面における電荷分離、および電極へのキャリア輸送をモデル化する。
• プロセスに起因する形態進化とデバイスレベルの輸送を結合し、製造から性能までのエンドツーエンドのシミュレーションを可能にする。
• 2つの重要な時間スケール、すなわちヘテロジャンクションの鋭さを定義するt*と、コンtinuousな輸送経路の形成を定義するt_percolationを特定し、最適なアニール時間の定義に寄与する。
• 進化する形態に起因する、励起子解離効率とキャリア輸送のトレードオフをシミュレーションで定量化する。
• オープン・クルーシング電圧とショート・サーキット電流におけるアニール時間に伴う非単調な傾向を説明することで、手法の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 アニール持続時間が、最大のOPV効率を達成するための最適な形態を決定する上で果たす役割は何か？
• RQ2 実験的に観察されるI-V曲線に、界面再結合に敏感でないV_OCや、アニール時間に伴い急激に変化するJ_SCなどの異常な挙動が現れる理由は何か？
• RQ3 運転中の形態進化が、OPVの性能劣化にどのように寄与するか？
• RQ4 最適なアニール時間を定義する2つの相反する形態的制約は何か？
• RQ5 形態進化に基づいて、OPVデバイスの内在的信頼性を推定できる予測シミュレーションフレームワークを開発できるか？

主な発見

• 最適なアニール持続時間が存在し、それが開 circuit 電圧とショートサーキット電流の両方を最大にする。この時間は、物質的およびプロセス的パラメータによって一意に決定される。
• 最適なアニール持続時間を超えると、相分離が励起子の拡散長を上回り、励起子収率が低下することでショートサーキット電流が減少する。
• キャリア輸送のためのコンtinuousな経路の形成は、最適なアニール時間の下限を定める。この下限は、経路形成時間（t_percolation）として定義される。
• モデルは、V_OCが再結合に敏感でない、またはJ_SCに急激な変化が現れるといった異常なI-V特性を、形態進化の直接的結果として説明できる。
• 運転中の性能劣化は、製造後も続く熱的に駆動される相分離と内在的に関連しており、時間の経過とともに効率が低下する。
• このシミュレーションフレームワークにより、運用条件下での時間依存的形態変化をモデル化することで、内在的信頼性の予測が可能になる。