[論文レビュー] Unraveling the temperature dynamics and hot electron generation in tunable gap-plasmon metasurface absorbers

Larousse Khosravi Khorashad, Christos Argyropoulos|arXiv (Cornell University)|Mar 29, 2022

Metamaterials and Metasurfaces Applications参考文献 82被引用数 15

ひとこと要約

本研究では、2 nm未満のナノギャップにおける電子の非局所的挙動を捉えるために、二温度モデル（TTM）と流体的非局所モデルを用いて、チューナブルギャッププラズモンメタサーフェス吸収体における超高速なホットエレクトロンダイナミクスおよび熱応答を調査した。電子温度の急激な上昇が880 fs以内に約880 Kに達し、銀の誘電率に顕著な変化を引き起こすことが明らかになった。これにより、超高速でチューナブルな吸収が実現可能となり、高効率な光検出器、光触媒、および非線形ナノフォトニクスデバイスの設計に不可欠である。

ABSTRACT

Localized plasmons formed in ultrathin metallic nanogaps can lead to robust absorption of incident light. Plasmonic metasurfaces based on this effect can efficiently generate energetic charge carriers, also known as hot electrons, owing to their ability to squeeze and enhance electromagnetic fields in confined subwavelength spaces. However, it is very challenging to accurately identify and quantify the dynamics of hot carriers, mainly due to their ultrafast time decay. Their non-equilibrium temperature response is one of the key factors missing to understand the short time decay and overall transient tunable absorption performance of gap-plasmon metasurfaces. Here, we systematically study the temperature dynamics of hot electrons and their transition into thermal carriers at various timescales from femto to nanoseconds by using the two-temperature model. Additionally, the hot electron temperature and generation rate threshold values are investigated by using a hydrodynamic nonlocal model approach that is more accurate when ultrathin gaps are considered. The derived temperature dependent material properties are used to study the ultrafast transient nonlinear modification in the absorption spectrum before plasmon-induced lattice heating is established leading to efficient tunable nanophotonic absorber designs. We also examine the damage threshold of these plasmonic absorbers under various pulsed laser illuminations, an important quantity to derive the ultimate input intensity limits that can be used in various emerging nonlinear optics and other tunable nanophotonic applications. The presented results elucidate the role of hot electrons in the response of gap-plasmon metasurface absorbers which can be used to design more efficient photocatalysis, photovoltaics, and photodetection devices.

研究の動機と目的

• 超高速レーザー励起下におけるギャッププラズモンメタサーフェス内でのホットエレクトロンの非平衡的温度ダイナミクスを理解すること。
• フェムト秒からナノ秒スケールの時間領域におけるホットエレクトロン生成レートおよび温度変化を定量すること。
• 二温度モデル（TTM）を用いて、非熱的ホットキャリアから熱化したキャリアへの遷移をモデル化すること。
• 電子温度が材料特性および吸収スペクトルのチューナビリティに与える影響を評価すること。
• 実用的な非線形光デバイス用途を想定したパルスレーザー照射下におけるプラズモニック吸収体の損傷閾値を特定すること。

提案手法

• フェムト秒からナノ秒スケールの時間領域における電子温度および格子温度ダイナミクスをシミュレートするために、二温度モデル（TTM）を採用した。
• 非局所効果が支配的となる超薄い（2 nm）金属ナノギャップ内での電子挙動を正確に捉えるために、流体的非局所モデルを適用した。
• 周波数領域のマクスウェル方程式を温度依存誘電率を組み合わせて解くために、COMSOL Multiphysicsを用い、電磁界と熱伝導のカップリングモジュールを統合した。
• 電子温度と誘電率の実部および虚部との関係を示す方程式を用いて、温度依存性のある銀の誘電率を組み込んだ。
• 130 fs FWHMのフェムト秒ガウスパルス（5 GW/cm²）を用いて、超高速加熱および吸収変化を駆動するシミュレーションを実施した。
• バルク鉄および金膜に対する解析的ベンチマークと照合することで、モデルの正確性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ギャッププラズモンメタサーフェス内でのホットエレクトロン温度は、フェムト秒からナノ秒スケールの時間領域でどのように変化するか？
• RQ2 2 nm未満のナノギャップ内での非局所効果が、電場強化およびホットエレクトロン生成をどのように強化するか？
• RQ3 一時的電子温度の変化が、銀の複素誘電率および吸収スペクトルにどのように影響を与えるか？
• RQ4 これらのメタサーフェスにおいて、構造的損傷が生じるまでの最大入射レーザー強度はどの程度か？
• RQ5 超高速な温度上昇が、プラズモニックナノフォトニクスデバイスにおけるチューナブルな吸収をどの程度可能にするか？

主な発見

• 5 GW/cm²のレーザー励起下で、銀ナノストリップ内の電子温度は880 fs以内に約880 Kに上昇し、材料応答に顕著な変化を引き起こした。
• 流体的非局所モデルは、特に2 nmギャップ内において、局所モデルに比べて高い電場強化およびホットエレクトロン生成レートを予測した。
• 温度依存性誘電率により、共鳴波長（818 nm）における銀の誘電率虚部が20%増加し、吸収増幅およびスペクトルチューナビリティが向上した。
• 電子温度ダイナミクスに起因する超高速一時的吸収スペクトル変化が観測されたが、4 nmギャップ構造ではスペクトルシフトは観察されず、ギャップ厚さ依存性が示された。
• 格子温度上昇の追跡により損傷閾値が推定され、高強度パルス照射下で融解の発生が予測された。
• ナノギャップ部における空間的に分解された誘電率変化が観測され、フェムト秒パルスのピーク時に最大の変化が発生した。