[論文レビュー] Valley addressable exciton-polaritons in atomically thin semiconductors

S. Dufferwiel, Thomas P. Lyons+10 more|arXiv (Cornell University)|Dec 15, 2016

Strong Light-Matter Interactions被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、調整可能なマイクロカビティに埋め込まれたモノレイヤーMoSe2において、谷のアドレス可能な励起子ポラリトンを実証した。谷の擬スピン緩和のカビティ誘導抑制を活用することで、裸の励起子と比較して円偏光度が最大7倍に向上した。ドレインスの依存する偏光制御は、変更された励起子緩和ダイナミクスに起因し、他のTMDsと比較して約10倍速いスピン緩和時間を有する、頑健な谷極化状態を実現した。

ABSTRACT

While conventional semiconductor technology relies on the manipulation of electrical charge for the implementation of computational logic, additional degrees of freedom such as spin and valley offer alternative avenues for the encoding of information. In transition metal dichalcogenide (TMD) monolayers, where spin-valley locking is present, strong retention of valley chirality has been reported for MoS$_2$, WSe$_2$ and WS$_2$ while MoSe$_2$ shows anomalously low valley polarisation retention. In this work, chiral selectivity of MoSe$_2$ cavity polaritons under helical excitation is reported with a polarisation degree that can be controlled by the exciton-cavity detuning. In contrast to the very low circular polarisation degrees seen in MoSe$_2$ exciton and trion resonances, we observe a significant enhancement of up to 7 times when in the polaritonic regime. Here, polaritons introduce a fast decay mechanism which inhibits full valley pseudospin relaxation and thus allows for increased retention of injected polarisation in the emitted light. A dynamical model applicable to cavity-polaritons in any TMD semiconductor, reproduces the detuning dependence through the incorporation of the cavity-modified exciton relaxation, allowing an estimate of the spin relaxation time in MoSe$_2$ which is an order of magnitude faster than those reported in other TMDs. The valley addressable exciton-polaritons reported here offer robust valley polarised states demonstrating the prospect of valleytronic devices based upon TMDs embedded in photonic structures, with significant potential for valley-dependent nonlinear polariton-polariton interactions.

研究の動機と目的

• 調整可能なマイクロカビティ内での励起子ポラリトン形成を用いて、モノレイヤーMoSe2における谷擬スピンの動的制御を達成すること。
• MoS2 や WSe2 と同様に高い偏光度を示す他のTMDsとは対照的に、MoSe2の励起子およびトリオンにおいて異常に低い谷偏光度を解消すること。
• カビティ工学が励起子緩和経路を変更することで、谷偏光度の保持を向上させられることを実証すること。
• カビティが修正した緩和を組み込んだ動的モデルを用いてMoSe2のスピン緩和時間を推定し、他のTMDsと比較して著しく速いことを明らかにすること。
• チューナブルで頑健な谷極化光放出を実現するTMD-ポラリトン系に基づく谷電子素子のフレームワークを確立すること。

提案手法

• 凹面ミラーを備えたゼロ次元の調整可能なマイクロカビティを用い、電場の腹部分に配置されたモノレイヤーMoSe2フラクにカビティ-ポラリトンを形成した。
• ヘリカル（円偏光）638 nmの連続波レーザーを用いて、KおよびK’谷における谷擬スピンを光学的に初期化した。
• 励起および集光経路の両方でウェーブプレートと偏光子を用いた偏光分解能付きマイクロフォトルミネッセンス（µ-PL）測定を実施し、円偏光度を定量した。
• カビティが修正した励起子およびトリオンの緩和率を含む動的モデルを構築し、平面内波数に依存する有効磁場を導入することで、ドレインス依存の偏光を説明した。
• 推定された係数 α ≈ β ≈ 0.05 を用いてモデルをキャリブレーションし、TE-TMスプリングに起因する15 psの光子的スピン緩和時間を含めた。
• hBNエナクロージャーを用いたドライトランスファーによりヘテロ構造を形成し、MoSe2の保護と環境劣化の低減を図った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 カビティのドレインスを用いることで、MoSe2の励起子ポラリトンにおける谷擬スピンを動的に制御できるか？
• RQ2 MoSe2は、MoS2 や WSe2 と同様に高い偏光度を示す他のTMDsとは対照的に、なぜ裸の励起子状態で異常に低い谷偏光度を示すのか？
• RQ3 マイクロカビティ内での励起子ポラリトンの形成は、谷擬スピン緩和および偏光保持にどのように影響を与えるか？
• RQ4 MoSe2における励起子の有効スピン緩和時間は何か？他のTMDsと比較するとどうなるか？
• RQ5 理論的モデルは、MoSe2ポラリトンにおけるドレインス依存の偏光強化を定量的に再現できるか？

主な発見

• MoSe2の励起子ポラリトンからの発光における円偏光度は、裸の励起子またはトリオン状態と比較して最大7倍向上した。
• 偏光度が励起子-カビティドレインスに強く依存することが観測され、ポラリトン状態における谷のアドレス可能性が示された。
• ポラリトン状態では不純物散乱の低減により谷擬スピン緩和が抑制され、有効な偏光保持時間が延びた。
• モデルによる推定では、MoSe2のスピン緩和時間が約1 psであり、MoS2 や WSe2 などの他のTMDsと比較して10倍速いと判明した。
• 理論的モデリングにより、カビティが修正した緩和ダイナミクス（特に、偏光度低下に寄与する励起子成分の低減）が偏光度の向上を説明していることが確認された。
• 光子的成分はTE-TMスプリングに起因して15 psのスピン緩和時間を寄与するが、ポラリトン系における主要因である励起子的緩和と比較して無視できる。