[論文レビュー] Valley and spin dynamics in monolayer MoS$_{2}$

Stefano Dal Conte, Federico Bottegoni+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 24, 2015

2D Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、超短パルス分光法を用いてモノレイヤーMoS₂におけるスピンおよびバルクの緩和ダイナミクスを調査し、強いスピン-バルク結合のおかげで、ホールのスピンおよびバルク極性が電子のそれよりも約2桁長い時間にわたり生存することを明らかにした。この結果から、ホールにおけるスピン-バルクダイナミクスの相互接続が、バルクトロニクスおよびスピントロニクス応用に耐性を持つことを示した。

ABSTRACT

Valleytronics targets the exploitation of the additional degrees of freedom in materials where the energy of the carriers may assume several equal minimum values (valleys) at non-equivalent points of the reciprocal space. In single layers of transition metal dichalcogenides (TMDs) the lack of inversion symmetry, combined with a large spin-orbit interaction, leads to a conduction (valence) band with different spin-polarized minima (maxima) having equal energies. This offers the opportunity to manipulate information at the level of the charge (electrons or holes), spin (up or down) and crystal momentum (valley). Any implementation of these concepts, however, needs to consider the robustness of such degrees of freedom, which are deeply intertwined. Here we address the spin and valley relaxation dynamics of both electrons and holes with a combination of ultrafast optical spectroscopy techniques, and determine the individual characteristic relaxation times of charge, spin and valley in a MoS$_{2}$ monolayer. These results lay the foundations for understanding the mechanisms of spin and valley polarization loss in two-dimensional TMDs: spin/valley polarizations survive almost two-orders of magnitude longer for holes, where spin and valley dynamics are interlocked, than for electrons, where these degrees of freedom are decoupled. This may lead to novel approaches for the integration of materials with large spin-orbit in robust spintronic/valleytronic platforms.

研究の動機と目的

• モノレイヤーMoS₂におけるスピンおよびバルク自由度の緩和メカニズムを理解すること。
• 電子およびホールの両方における電荷、スピン、バルクの個々の緩和時間を特定すること。
• 二次元遷移金属ジ chalcogenides におけるスピンとバルク自由度の相乗的相互作用を調査すること。
• 将来のバルクトロニクスおよびスピントロニクスデバイス統合に向けたスピンおよびバルク極性の耐性を評価すること。

提案手法

• スピンおよびバルクダイナミクスをプローブするため、時間分解円偏光度差分光法（TRCD）および時間分解ファラデー回転分光法（TRFR）を用いた。
• スピンおよびバルク極性を持つ電子およびホールの集団の時間的変化をモデル化するため、連立されたレート方程式を用いた。
• TRCDおよびTRFR装置の実験的時間分解能を反映させるために、ガウス型時間プロファイルを有するレーザー源項を組み込んだ。
• 未占有状態および軌道的角運動量の不均衡と関連する極性変化を記述する方程式を用いて、実験的TRCDおよびTRFRトレースをフィッティングした。
• 電子およびホールの別々のレート方程式を用いて、TRCDおよびTRFRデータを同時にフィッティングすることで、個々の緩和時間定数を抽出した。
• ホールおよび電子のそれぞれについて、内部および外部バルク散乱過程を区別し、別個の時間定数（τ_e-intra、τ_e-inter、τ_h-inter）を導入した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーMoS₂における電子とホールのスピンおよびバルク緩和ダイナミクスには、どのような相違があるか？
• RQ2 スピン軌道結合が、スピンおよびバルク自由度の相乗的相互作用をどのように媒介しているか？
• RQ3 なぜホールのスピンおよびバルク極性が、電子のそれよりも著しく長く持続するのか？
• RQ4 伝導帯および価電子帯において、スピンおよびバルク自由度はどれほど分離されているか、あるいは結合しているか？
• RQ5 電子およびホールにおける内部および外部バルク散乱の個々の緩和時間定数は何か？

主な発見

• ホールのスピンおよびバルク極性は約1.2 psにわたり生存し、これは電子の極性よりも約2桁長い時間に相当する。
• 電子のスピンおよびバルク自由度は、それぞれ異なる内部および外部バルク散乱時間によって支配される独立した緩和ダイナミクスを示しており、分離していることが裏付けられた。
• ホールのスピンおよびバルクダイナミクスは相互に接続されており、緩和は1つの外部バルク散乱時間τ_h-interによって支配されており、強い結合性を示している。
• ホールの外部バルク散乱時間（τ_h-inter）は、電子のそれよりも顕著に長く、極性寿命の延長に寄与している。
• スピンおよびバルク緩和の時間スケールにおいて、電子再結合は無視できるほど小さいため、レート方程式への含めないことが正当化される。
• TRCDおよびTRFRデータの同時フィッティングにより、両キャリアの個々の緩和時間定数を信頼性高く抽出可能である。