[論文レビュー] Valley dynamics probed through charged and neutral exciton emission in monolayer WSe2

Gang Wang, L. Bouet+6 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Feb 24, 2014

2D Materials and Applications被引用数 42

ひとこと要約

本研究は、時間分解光励起発光を用いてモノレイヤーWSe2における谷動態を調査し、中性励起子（X₀）と荷電励起子（トリアン）を区別する。トリアン発光は1 nsを超える時間で安定した谷偏光を示し、強固な光学的初期化谷動態を示している一方、中性励起子の偏光はクーロン交換結合により数ピコ秒以内に崩壊することが判明した。

ABSTRACT

Optical interband transitions in monolayer transition metal dichalcogenides such as WSe2 and MoS2 are governed by chiral selection rules. This allows efficient optical initialization of an electron in a specific K-valley in momentum space. Here we probe the valley dynamics in monolayer WSe2 by monitoring the emission and polarization dynamics of the well separated neutral excitons (bound electron hole pairs) and charged excitons (trions) in photoluminescence. The neutral exciton photoluminescence intensity decay time is about 4ps, whereas the trion emission occurs over several tens of ps. The trion polarization dynamics shows a partial, fast initial decay within tens of ps before reaching a stable polarization of about 20%, for which a typical valley polarization decay time larger than 1ns can be inferred. This is a clear signature of stable, optically initialized valley polarization.

研究の動機と目的

• 時間分解光励起発光を用いてモノレイヤーWSe2における谷偏光の動態を調査すること。
• それらの発光特性の差異に起因する中性励起子（X₀）と荷電励起子（トリアン）の間の谷動態の違いを区別すること。
• 特にトリアンチャネルにおいて、光学的初期化谷偏光の安定性を特定すること。
• 谷緩和に寄与するクーロン交換相互作用およびスピン禁止過程の役割を評価すること。
• スペクトル的重なりが解析を複雑にするMoS2と比較して、WSe2における谷動態を評価すること。

提案手法

• 特定のK谷に電子を効果的に励起できるよう、円偏光レーザー励起（1.893 eV）を用いた共焦点マイクロスペスコピーを採用した。
• 4 Kで時間分解光励起発光（TRPL）測定を実施し、X₀、トリアン、局在化励起子状態の発光動態を解明した。
• 強度および偏光の時間変化を追跡するために、100 ps未満の時間分解能を達成したストリークカメライメージングを用いた。
• PL強度および偏光の時間変化を指数関数的および二重指数関数的減衰関数でフィッティングし、特徴的な減衰時間を抽出した。
• 円偏光発光を用いた分析により、谷偏光の安定性を定量的に評価した。
• 励起エネルギーを変化させた結果を比較することで、谷偏光の頑健性を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーWSe2における中性励起子（X₀）と荷電励起子（トリアン）の谷動態にはどのような相違があるか？
• RQ2 トリアン状態における光学的初期化谷偏光の特徴的な減衰時間は何か？
• RQ3 なぜWSe2におけるトリアンの谷偏光は中性励起子のそれよりも安定しているのか？
• RQ4 WSe2におけるX₀とトリアン発光のスペクトル的分離は、MoS2と比較して解析をどのように明確にしているか？
• RQ5 クーロン交換相互作用およびスピン禁止過程は、谷緩和にどのような役割を果たしているか？

主な発見

• 中性励起子（X₀）の光励起発光強度は、約3 psの特徴的な時間スケールで減衰した。
• トリアン発光は、速やかに減衰する（18 ps）および遅く減衰する（30 ps）二重指数関数的減衰を示し、複雑な緩和ダイナミクスを示した。
• トリアンの偏光は12 ps以内に50%から20%に急激に低下し、その後、1 nsを超える減衰時間を示す長寿命のプラトーに達した。
• 約20%の安定した残余偏光は、谷偏光の減衰時間が1 nsを超過することを示し、強固な光学的初期化谷安定性を確認した。
• 局在化励起子状態（L1およびL2）は、それぞれ約30 psおよび約78 psの発光時間を持ち、L1は13 psで偏光が約8%のプラトーに低下した。
• トリアンにおける観察された谷安定性は、谷間散乱がスピン禁止であることに起因し、緩和が抑制されていることによるものとされた。