[論文レビュー] Valley polarization control in WSe2 monolayer by a single-cycle laser pulse

Arqum Hashmi, Shunsuke Yamada+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 13, 2021

2D Materials and Applications参考文献 34被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、周波数可変の位相（CEP）を有する1周期パルスの線形偏光レーザーを用いて、モノレイヤーWSe2における超高速なバルク擬スピン制御を実証した。非線形光学的応答とマスサー・ディラック模型による量子干渉を活用することで、CEP依存の強固なバルク偏極を達成し、パルス強度によって調整可能な、運動量空間における電子運動量のサブサイクル制御が可能になった。これはフェムト秒スケールのバルクトロニクス素子に応用可能である。

ABSTRACT

Abstract The valley degree of freedom in two-dimensional materials provides an opportunity to extend the functionalities of valleytronics devices. Very short valley lifetimes demand the ultrafast control of valley pseudospin. Here, we theoretically demonstrate the control of valley pseudospin in WSe2 monolayer by single-cycle linearly polarized laser pulse. We use the asymmetric electric field controlled by the carrier-envelope phase (CEP) to make the valley polarization between K and K'-point in the Brillouin zone (BZ). Time-dependent density functional theory with spin-orbit interaction reveals that no valley asymmetry and its CEP dependence is observed within the linear-optical limit. In the nonlinear-optical regime, linearly polarized pulse induces a high degree of valley polarization and this polarization is robust against the field strength. Valley polarization strongly depends and oscillates as a function of CEP. The carrier density distribution forms nodes as the laser intensity increases, our results indicate that the position of the carrier density in the BZ can be controlled by the laser intensity. From the analysis by the massive Dirac Hamiltonian model, the nodes of the carrier density can be attributed to the Landau-Zener-Stückelberg interference of wave packets of the electron wave function.

研究の動機と目的

• フェムト秒スケールでWSe2モノレイヤーにおけるバルク擬スピンの超高速で完全な光学的制御を達成すること。
• 短いバルク寿命（10^3–10^6 fs）の課題を克服し、サブサイクル光学的制御を可能にすること。
• レーザー強度とキャリア-エンvelope位相（CEP）がバルク偏極を誘発および調整する役割を調査すること。
• 強いレーザー場下での運動量空間におけるキャリア密度分布のノード形成の起源を解明すること。
• 観察されたバルク偏極と、ランダウ＝ゼーナー＝シュテュクエルベルク干渉のような量子干渉メカニズムとの関連を確立すること。

提案手法

• 強いレーザー場下での電子ダイナミクスをシミュレートするため、スピン軌道結合（SOC）を含む時間に依存する密度汎関数理論（TDDFT）を用いた。
• 2次元WSe2における電子および電磁場ダイナミクスを解くために、オープンソースのSALMONコードを用いた。
• 可変なキャリア-エンvelope位相（CEP）と強度を有する1周期パルスの線形偏光レーザーを用いて、系を励起した。
• 電子波パッケージにおける量子干渉効果を解釈するため、2バンドのマスサー・ディラックハミルトニアンモデルを用いた分析を行った。
• ブリユアンゾーン内のKおよびK'点における伝導帯の状態分布の差を用いて、バルク偏極を追跡した。
• 干渉パターンをシュテュクエルベルク振動に関連付けるために、励起確率と位相の進化を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1周期パルスの線形偏光レーザーは、WSe2モノレイヤーに顕著なバルク偏極を誘発できるか？
• RQ2 バルク偏極はレーザーパルスのキャリア-エンvelope位相（CEP）にどのように依存するか？
• RQ3 レーザー強度は、バルク偏極の調制およびキャリア密度分布におけるノード構造の誘発に果たす役割は何か？
• RQ4 マスサー・ディラックモデルは、観察された量子干渉パターンおよび運動量空間におけるノード形成を説明できるか？
• RQ5 バルク擬スピン制御は、レーザー場強度の変動に対して頑健であるか？

主な発見

• バルク偏極は非線形光学的領域でのみ誘発され、キャリア-エンvelope位相（CEP）に強く依存しており、CEPの関数として振動的挙動を示す。
• バルク偏極はレーザー強度に比例して増加し、1×10^12 W/cm²で最大約0.6に達するが、場強度の変動に対しても安定である。
• 高強度下では、ブリユアンゾーン内に明確なノードが現れ、電子波パッケージの運動量空間における局在化を示している。
• ノード形成は、電子波パッケージのランダウ＝ゼーナー＝シュテュクエルベルク干渉に起因するとされ、2バンドマスサー・ディラックモデルで裏付けられた。
• 特定の強度で、KおよびK'点における励起経路間の干渉により、バルク偏極の位相が符号反転を示す。
• スピン偏極はバルク偏極の傾向を再現しており、光学励起によってバルクおよびスピン自由度が同時に制御可能であることを示している。