[論文レビュー] Valley Polarization in Size-Tunable Monolayer Semiconductor Quantum Dots

Guohua Wei, David A. Czaplewski+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 30, 2015

2D Materials and Applications参考文献 60被引用数 34

ひとこと要約

本研究では、トップダウン型ナノフォーメーションを用いて作製されたモノレイヤーMoS₂量子ドット（QDs）が、量子閉じ込め効果にもかかわらず、従来のQDsとは異なり強固なバルク極化を維持することを示している。サイズに応じて調整可能な励起子エネルギーと保存されたバルク特性—円偏光光励起分光法による確認—により、モノレイヤーTMD QDsは、スピンとバルク自由度をマルチモード制御可能な統合量子情報およびスピントロニクスデバイスのための有望なプラットフォームであることが明らかになった。

ABSTRACT

Three-dimensional confinement allows semiconductor quantum dots (QDs) to exhibit size-tunable electronic and optical properties that enable a wide range of opto-electronic applications from displays, solar cells and bio-medical imaging to single-electron devices. Additional modalities such as spin and valley properties can provide further degrees of freedom requisite for quantum information and spintronics. When seeking to combine these material features into QD structures, however, confinement can cause hybridization that inhibits the robustness of these emergent properties for insertion into quantum devices. Here, we show that a new class of laterally-confined materials, monolayer MoS$_2$ QDs, can be created through top-down nanopatterning of an atomically-thin two-dimensional semiconductor so that they exhibit the same valley polarization as in a continuous monolayer sheet. Semiconductor-compatible nanofabrication process allows for these low-dimensional materials to be integrated into complex systems, an important feature for advancing quantum information applications. The inherited bulk spin and valley properties, the size dependence of excitonic energies, and the ability to fabricate MoS$_2$ QDs using semiconductor-compatible processing suggest that monolayer semiconductor QDs have the potential to be multimodal building blocks of integrated quantum information and spintronics systems.

研究の動機と目的

• モノレイヤー遷移金属ジ chalcogenide（TMD）におけるバルク極化が、横方向に閉じ込められた量子ドットにおいても存続するかどうかを調査すること。
• サイズに応じて制御可能なモノレイヤーTMD QDsを、半導体プロセスと互換性を持つプロセスで作製すること。
• モノレイヤーMoS₂ QDsにおける量子閉じ込めが、バルク擬スピンのコherenecの破壊を引き起こす間隔バルク散乱やバルク混合化を誘発するかどうかを特定すること。
• モノレイヤーTMD QDsが、統合量子情報およびスピントロニクスシステムのマルチモード構築ブロックとしての可能性を評価すること。

提案手法

• モノレイヤーMoS₂フラクスを機械的エキスパンションし、事前にプロットされたアライメントマークを有するSiO₂/Si基板にドライトランスファーした。
• 電子ビームリソグラフィーとCHF₃/O₂ガスを用いた反応性イオンエッチングを組み合わせ、サブミクロン精度でQDsをパターン形成し、モノレイヤー構造を保持した。
• 非接触モードの原子間力顕微鏡（AFM）を用いてQDのサイズを測定し、画像処理により面積を算出し、直径の計算に際しては円形ドットとしてモデル化した。
• 低温光励起分光法を532 nmレーザーと可変周波数パルス型光パラメトリックオシレータ（1 nm帯域幅）を用いて実施し、100×の対物レンズ（NA = 0.65）で集光した。
• 円偏光光励起分光法は、1/4波プレートと線形偏光子を用いて発光の偏光状態を分析し、励起の偏光度を99.9%以上に維持した。
• エネルギーおよびライン幅のシフトは、同一フラクスから得た連続的モノレイヤーをコントロールサンプルとして用い、重み付き最小二乗法フィッティングと再サンプリングによる不確実性推定を組み合わせて定量した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 横方向の量子閉じ込め下で、モノレイヤーMoS₂量子ドットにおけるバルク極化は存続するか？
• RQ2 量子閉じ込めがモノレイヤーTMD QDsにおいて、どの程度の間隔バルク散乱やバルク混合化を誘発するか？
• RQ3 制御されたナノフォーメーションにより、モノレイヤーTMD QDsの励起子エネルギーをサイズでチューニング可能であり、バルク特有の光学選択則が保存されるか？
• RQ4 モノレイヤーTMD QDsにおけるバルク擬スピンは、量子情報処理のための信頼できる自由度として十分に頑健か？

主な発見

• トップダウン型ナノフォーメーションで作製されたモノレイヤーMoS₂ QDsは、高い円偏光度を示す円偏光光励起分光法により、強いバルク極化を維持していることが裏付けられた。
• QDsの発光エネルギーにはサイズ依存性のシフトが認められ、直径が約2〜9 nmの範囲で最大120 meVの赤シフトが観測され、調整可能な励起子エネルギーを示した。
• 顕著な間隔バルク散乱やバルク混合化は検出されず、弱い閉じ込め領域においてもバルク擬スピンが良好な量子数のままであることが示された。
• バルク極化は連続的モノレイヤーから引き継がれており、横方向の閉じ込めに対しても劣化が最小限に抑えられており、低次元TMDにおけるバルク自由度の頑健性を示している。
• 半導体プロセスと互換性を持つプロセスを用いることで、モノレイヤーTMD QDsを複雑な光エレクトロニクスおよび量子システムに統合可能であり、溶液処理や欠陥を伴う発光体とは対照的である。
• 観測されたサイズ依存エネルギーシフトは、モノレイヤーTMDにおける強く束縛された励起子状態に制限されており、閉じ込め効果が主に横方向の量子井戸形成に起因するのではなく、強いキャリア局在化とは異なることを確認した。