[論文レビュー] Van Vleck paramagnetism and enhancement of effective moment with magnetic field in rare earth orthovanadate EuVO4

Dheeraj Ranaut, K. Mukherjee|arXiv (Cornell University)|Oct 5, 2022

Luminescence Properties of Advanced Materials被引用数 4

ひとこと要約

本研究は、名目上非磁性の J = 0 基底状態を持つ希土類元素正 orthovanadate である EuVO4 における異常な磁気的挙動を調査している。この化合物は、結晶場分裂に起因する Van Vleck 仮想磁性により、非磁性の基底状態にもかかわらず非ゼロの有効磁気モーメントを示す。有効モーメントは外部磁場の増加に伴い増大し、これは J = 0 と J = 1 状態間のエネルギー準位差（λ）が磁場に依存して減少することに起因するとされ、温度および磁場依存の磁化率測定により実験的に確認された。

ABSTRACT

The 4f^6 systems were hypothesized to possess non-magnetic (J = 0) ground state. However, all such systems have distinctly shown the presence of non-zero effective moment. In this context, a rare earth orthovanadate EuVO4, which in spite of having J = 0 ground state, possess non-zero magnetic moment. Our studies reveal three different regions in this compound, boundaries of which are demarcated from susceptibility data. The high temperature susceptibility exhibits linear dependence on temperature which arises due to tetragonal crystal field, followed by a temperature independent plateau like region, ascribed to Van Vleck paramagnetism. At low temperatures, Curie-Weiss like behaviour is observed, which arise due to magnetic Eu2+ moments and results in non-zero effective moment. Our analysis reveals that the separation (λ) between the J = 0 and J = 1 states decreases on increasing the external magnetic field which leads to an enhanced effective moment at higher fields.

研究の動機と目的

• J = 0 基底状態を持つ 4f^6 系である EuVO4 において非ゼロの磁気モーメントが観測されるという矛盾を解明すること。
• 従来の磁気的秩序が存在しない状況下で観測された有効磁気モーメントの起源を特定すること。
• 有効モーメントの磁場依存性とその結晶場状態との関連を調査すること。
• Van Vleck 仮想磁性が磁気応答に果たす役割を定量化すること。

提案手法

• 広い温度範囲および磁場範囲における温度および磁場依存の磁化率の測定。
• 磁化率データの解析により、高温度での線形依存、中間温度での温度不変プラトー、低温度での Curie-Weiss 的な振る舞いを示す明確な磁気的領域を同定すること。
• EuVO4 のテトラゴナル対称性における J = 0 と J = 1 状態間の分裂をモデル化するための結晶場理論の適用。
• 磁化率データから J = 0 と J = 1 状態間のエネルギー準位差（λ）を抽出し、その磁場依存性を評価すること。
• Van Vleck 仮想磁性磁化率形式を用いて、温度不変の寄与を説明すること。
• 実験的磁化率と理論的モデルの比較により、λ の磁場誘発的減少を確認すること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 J = 0 基底状態を持つ EuVO4 が、なぜ非ゼロの有効磁気モーメントを示すのか。
• RQ2 EuVO4 において観測された温度不変の磁化率プラトーを説明する物理的メカニズムは何か。
• RQ3 外部磁場の適用が、この系における有効磁気モーメントをどのように増強するのか。
• RQ4 EuVO4 における低温度での Curie-Weiss 的な振る舞いの起源は何か。
• RQ5 J = 0 と J = 1 状態間のエネルギー準位差（λ）は、磁場の増加に伴いどのように変化するのか。

主な発見

• EuVO4 の高温度域における磁化率は、温度に比例する線形依存を示し、これはテトラゴナル対称性の結晶場効果に起因するとされる。
• 磁化率に温度不変のプラトー領域が確認され、これは J = 0 と J = 1 状態の混合に起因する Van Vleck 仮想磁性に起因するとされる。
• 低温度域における磁化率は Curie-Weiss 的な振る舞いを示し、有効モーメントに寄与する磁気的 Eu2+ モーメントの存在を示唆している。
• 有効磁気モーメントは外部磁場の増加に伴い増大し、これは J = 0 と J = 1 状態間のエネルギー準位差（λ）の磁場誘発的減少と関連している。
• 解析により、λ が磁場の増加に伴い減少することが確認され、Van Vleck 項の寄与が全磁化率に与える寄与が強化されることが示された。
• 観測された磁場増強型の有効モーメントは、結晶場ハミルトニアンによる J = 0 と J = 1 状態の磁場依存的混合によって定量的に説明可能である。