[論文レビュー] Velocity jump processes : an alternative to multi-timestep methods for faster and accurate molecular dynamics simulations

Pierre Monmarché, J. Weisman+2 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2020

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ひとこと要約

本稿では、電荷間相互作用やファンデルワールス力の長距離項を、適応的かつ最適な時間ステップで確率的に評価する速度ジャンプ過程を用いて、分子動力学シミュレーションの高速化を図る新規なMD積分法BOUNCEを提案する。直接空間においては、静電気的およびファンデルワールス力の評価回数を最大400%まで削減し、逆空間項に対してはRESPA(1)を組み合わせることで、BAOAB-RESPA1に比べ最大3.2倍の高速化を達成した。古典的力場を用いた水滴および周期的境界条件下のシミュレーションにおいて、精度を保持したままである。

ABSTRACT

We propose a new route to accelerate molecular dynamics through the use of velocity jump processes allowing for an adaptive time-step specific to each atom-atom pair (2-body) interactions. We start by introducing the formalism of the new velocity jump molecular dynamics, ergodic with respect to the canonical measure. We then introduce the new BOUNCE integrator that allows for long-range forces to be evaluated at random and optimal time-steps, leading to strong savings in direct space. The accuracy and computational performances of a first BOUNCE implementation dedicated to classical (non-polarizable) force fields is tested in the cases of pure direct-space droplet-like simulations and of periodic boundary conditions (PBC) simulations using Smooth Particule Mesh Ewald. An analysis of the capability of BOUNCE to reproduce several condensed phase properties is provided. Since electrostatics and van der Waals 2-body contributions are evaluated much less often than with standard integrators using a 1fs timestep, up to a 400 % direct-space acceleration is observed. Applying the reversible reference system propagator algorithms (RESPA(1)) to reciprocal space (many-body) interactions allows BOUNCE-RESPA(1) to maintain large speedups in PBC while maintaining precision. Overall, we show that replacing the BAOAB integrator by the BOUNCE adaptive framework preserves a similar accuracy and leads to significant computational savings.

研究の動機と目的

• 精度や力学的挙動に compromise をきたさずに、シミュレーションを高速化する新しいMD積分法の開発。
• 特に静電気的およびファンデルワールス相互作用に起因する長距離力の評価という、分子動力学における計算ボトルネックの解消。
• 従来のマルチタイムステップ法に代わる、確率的かつ適応的なフレームワークを導入し、力の評価頻度を低減。
• 古典的力場を用いた直接空間のドロップレットおよび周期的境界条件下のシミュレーションにおいて、顕著な高速化を実現。
• 新規に提案するBOUNCE積分法が、BAOABと同等の統計的精度を維持していることを実証。

提案手法

• 速度ジャンプ過程を用いて、ポテンシャルエネルギーのゆっくり変化する有界な部分を確率的モデル化し、原子対間の相互作用に対して適応的時間ステップを可能にする。
• 確率的スプライシング機構に基づき、ランダムで最適な時間ステップで力の更新を行う、可逆的かつエルゴード的な数値スキームであるBOUNCE積分法を構築。
• BOUNCEフレームワークを直接空間の非共有相互作用に適用し、静電気的およびファンデルワールス項の評価頻度を低減。
• 逆空間（Ewald）項の評価頻度を減らすために、BOUNCEをRESPA(1)と組み合わせ、周期的系における精度を維持。
• Tinker–HPソフトウェア内にBOUNCEアルゴリズムを実装し、SPCモデルを用いた水滴および周期的水ボックスのテストを実施。
• 統計力学および確率的微分方程式を用いて、この手法が正準集団に関してエルゴード的であることを保証。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 速度ジャンプ過程を用いて、精度を損なわず力の評価頻度を低減できるより効率的なMD積分法を設計可能か？
• RQ2 長距離力に対する適応的かつ確率的な時間ステップが、直接空間のMDシミュレーションをどの程度高速化できるか？
• RQ3 凝縮相系において、BOUNCE積分法はBAOABおよびBAOAB-RESPA1に比べ、計算性能および精度で優位性を示すか？
• RQ4 RESPAと組み合わせることで、Ewald和を用いた周期的境界条件下のシミュレーションにおいても、BOUNCEは高速化を維持できるか？
• RQ5 BOUNCEフレームワークは、水系における径方向分布関数を含む、重要な熱力学的および動的性質を正しく再現できるか？

主な発見

• ドロップレットシミュレーションにおいて、静電気的およびファンデルワールス相互作用の力評価回数を削減することで、BOUNCEは直接空間で最大400%の計算高速化を達成。
• PMEを用いた周期的境界条件下では、BOUNCE-RESPA1が1 fs時間ステップでBAOAB-RESPA1に比べ最大3.2倍の高速化を達成。
• BOUNCEで計算されたO–O、O–H、H–H対の径方向分布関数は、BAOABとの間に統計的不確実性の範囲内で一致し、精度が保たれていることが確認された。
• 周期的系において、BOUNCEはBAOAB-RESPA(0.5/2fs)よりも計算コストを低減しながら、同程度の精度を維持した。
• すべてのテスト系において、熱力学的および動的性質（拡散、構造的相関など）の正しいサンプリングが保持された。
• BOUNCEフレームワークは拡張可能であり、高価な静電気的および誘導項の評価頻度が低減するため、将来の極性化力場への応用の可能性が非常に高い。