[論文レビュー] VNCB defect as source of single photon emission from hexagonal boron nitride

Sajid Ali, and Kristian S. Thygesen|arXiv (Cornell University)|Mar 23, 2020

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 2被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、最初の原理計算を用いて、六方ボロンナイトライド（hBN）における単一光子発光の原因である、欠陥であるバナジウム-窒素-炭素-ホウ素（VNCB）欠陥を同定した。著者らは、発光周波数、偏光、線形形状、Huang-Rhys要因、再構成エネルギーといった、実験的分光データを正確に再現することで、約2 eVの光励起発光がVNCB欠陥のスピン三重項遷移に起因することを明確に特定した。これは、量子フォトニクス分野における2次元材料分野における長年の論争を解決するものである。

ABSTRACT

Single photon emitters in 2D hexagonal boron nitride (hBN) have attracted a considerable attention because of their highly intense, stable, and strain-tunable emission. However, the precise source of this emission, in particular the detailed atomistic structure of the involved crystal defect, remains unknown. In this work, we present first-principles calculations of the vibrationally resolved optical fingerprint of the spin-triplet (2)(_^3)B_1 to (1)(_^3)B_1 transition of the VNCB point defect in hBN. Based on the excellent agreement with experiments for key spectroscopic quantities such as the emission frequency and polarization, the photoluminescence (PL) line shape, Huang-Rhys factor, Debye-Waller factor, and re-organization energy, we conclusively assign the observed single photon emission at ~2eV to the VNCB defect. Our work thereby resolves a long-standing debate about the exact chemical nature of the source of single photon emission from hBN and establishes the microscopic understanding necessary for controlling and applying such photons for quantum technological applications.

研究の動機と目的

• 2次元六方ボロンナイトライド（hBN）における単一光子発光の原子的起源について長年の不確実性を解消すること。
• 観測された安定的で強度が高く、歪みに応じて調整可能な約2 eVの光励起発光を引き起こす正確な結晶欠陥を同定すること。
• 最初の原理計算を用いて、欠陥の電子的および振動的構造の微視的理解を確立すること。
• 理論的予測と主要な実験的分光的量を比較することで、欠陥の同定を検証すること。
• 将来の量子技術における単一光子発光体の制御および設計を可能にすること。

提案手法

• VNCB欠陥の電子構造を計算するために、密度汎関数理論（DFT）および多体摂動理論（GW）を用いた。
• 電子-空孔相互作用を含めた光学吸収および発光スペクトルを計算するために、Bethe-Salpeter方程式（BSE）を用いた。
• 電子-格子振動結合および格子力学を組み込むことで、振動的分光的指紋を計算した。
• フォノン補助発光プロセスをモデル化するために、Huang-Rhys要因、Debye-Waller要因、再構成エネルギーを計算した。
• 実験と直接比較可能な光励起発光線形形状および偏光異方性をシミュレートした。
• 観測された発光特性に一致させるために、スピン三重項遷移（2 3B1 → 1 3B1）を体系的かつ詳細に分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBNにおける単一光子発光を引き起こす欠陥の正確な原子的構造は何か？
• RQ2 VNCB欠陥は、実験的に観測された発光周波数および偏光を再現できるか？
• RQ3 理論的光励起発光線形形状、Huang-Rhys要因、Debye-Waller要因は、実験的測定値と一致するか？
• RQ4 VNCB欠陥のスピン三重項遷移は、観測された再構成エネルギーおよび発光強度と整合性があるか？
• RQ5 最初の原理計算は、hBNにおける単一光子発光体の完全な分光的指紋を再現できるか？

主な発見

• VNCB欠陥が、hBNにおける約2 eVの単一光子発光の原因であることが明確に同定された。
• 計算された発光周波数は、実験的測定値と約0.1 eV以内で一致した。
• 理論的光励起発光線形形状は、ピークの広がりや非対称性を含め、実験スペクトルと優れた一致を示した。
• VNCB欠陥のHuang-Rhys要因およびDebye-Waller要因は、実験的値と一致し、強い電子-格子振動結合を確認した。
• 約0.3 eVの再構成エネルギーは、実験的推定値と整合的であり、スピン三重項遷移への同定を支持する。
• モデルが予測する偏光異方性は、実験的観察と一致し、欠陥同定のさらなる妥当性を裏付けた。