[論文レビュー] Watching the birth of a charge density wave order: diffraction study on nanometer-and picosecond-scales

Claire Laulhé, Tim Huber+19 more|arXiv (Cornell University)|Mar 21, 2017

Organic and Molecular Conductors Research被引用数 36

ひとこと要約

本研究では、1T-TaS₂におけるほぼ整数比（NC）から非整数比（I）の電荷密度波（CDW）相への光誘発遷移を、ナノメートルおよびピコ秒スケールで観測するために超高速X線回折を用いた。NC-CDW秩序は400 fsで消滅し、その後I-CDW領域の核生成と成長が起こり、100 ps間で粗大化する。これは非保存秩序パラメータに従う普遍的なリーフシッツ＝アレン＝カーン法則に従い、成長指数が0.47 ± 0.03である。これは、このようなスパティオトロピカルスケールにおける非平衡電子系で、このような粗大化ダイナミクスが初めて直接観測されたことを示している。

ABSTRACT

Femtosecond time-resolved X-ray diffraction is used to study a photo-induced phase transition between two charge density wave (CDW) states in 1T-TaS$_2$, namely the nearly commensurate (NC) and the incommensurate (I) CDW states. Structural modulations associated with the NC-CDW order are found to disappear within 400 fs. The photo-induced I-CDW phase then develops through a nucleation/growth process which ends 100 ps after laser excitation. We demonstrate that the newly formed I-CDW phase is fragmented into several nanometric domains that are growing through a coarsening process. The coarsening dynamics is found to follow the universal Lifshitz-Allen-Cahn growth law, which describes the ordering kinetics in systems exhibiting a non-conservative order parameter.

研究の動機と目的

• 1T-TaS₂におけるほぼ整数比（NC）と非整数比（I）の電荷密度波（CDW）状態間の光誘発相転移における超高速構造的ダイナミクスを調査すること。
• レーザー励起後のピコ秒およびナノメートルスケールで、CDW秩序パラメータおよびドメイン構造の時間発展を特定すること。
• 光誘発I-CDW相の形成および成長を支配する運動論的メカニズムを同定すること、特にそれが普遍的な粗大化則に従うかどうかを検証すること。
• 強相関系における非平衡電子状態の出現に、非保存秩序パラメータダイナミクスが果たす役割を明確にすること。

提案手法

• スイス光子科学研究所のX05LAビームラインで、100 fs未満の時間分解能および約100 Åの空間分解能を有するフェムト秒時間分解X線回折（TR-XRD）を用いて、1T-TaS₂の構造的変化をプローブした。
• 240 Kの励起を、2.8 mJ/cm²を超える励起レーザー強度で行い、NC → I CDW転移を誘発するポンププローブ幾何学を採用した。
• 光誘発I-CDW衛星ピークの広がりを分析して、時間依存の相関長を抽出した。
• 動的スケーリング仮説とべき乗則フィッティングを用い、相関長の成長を解析し、非保存秩序パラメータに従うリーフシッツ＝アレン＝カーンモデルを検証した。
• ドメイン粗大化の実験的データを、非保存ダイナミクスにおける普遍スケーリング則 $ L(t) \sim t^p $ と比較した。ここで $ p = 1/2 $ は非保存ダイナミクスに相当する。
• 平衡相構造の特徴づけを補足的に、SOLEILのCRISTALビームラインで静的斜入射回折を実施した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1T-TaS₂におけるレーザー励起後のNC-CDW秩序はどの程度の速さで消滅するか？
• RQ2 光誘発I-CDW相の核生成および成長メカニズムは、ピコ秒スケールでどのように進行するか？
• RQ3 光誘発I-CDW相のドメイン成長は普遍的な粗大化則に従うか？ もしそうなら、どの法則に従うか？
• RQ4 非保存秩序パラメータは、非平衡相転移の運動論的ダイナミクスにおいて果たす役割は何か？
• RQ5 I-CDW相の相関長は時間とともにどのように変化するか？ これにより、系のダイナミクスに何が明らかになるか？

主な発見

• レーザー励起後、NC-CDW秩序は400 fs以内に完全に消滅し、振幅モードの急速な変位的励起を示している。
• 光誘発I-CDW相は最初の100 psの間に核生成と成長を示し、100 psの遅延で完全に発達したI-CDW状態に達している。
• 100 ps遅延におけるI-CDW相は、典型的なサイズ150 Å（15 nm）のナノスケールドメインに分割されており、短い相関長を示している。
• I-CDW相の相関長の時間発展はべき乗則的成長 $ L(t) \sim t^{0.47 \pm 0.03} $ に従い、非保存秩序パラメータに従う普遍的なリーフシッツ＝アレン＝カーン法則と整合的である。
• 粗大化ダイナミクスはドメイン界面面積の低減によって駆動されており、系はドメイン粗大化を通じてより低いエネルギー状態へと進化している。
• 光誘発I-CDW状態は真の非平衡状態である。電子および格子振動の熱化が進んでも、その相関長（約15 nm）は平衡値よりも顕著に短く、非平衡性が保持されている。