[論文レビュー] Wide field of view crystal orientation mapping of layered materials

Daen Jannis, Andrey Orekhov+11 more|arXiv (Cornell University)|Nov 3, 2020

Graphene research and applications参考文献 14被引用数 4

ひとこと要約

本論文では、ハイブリッドピクセル電子検出器を備えた改造済み走査型電子顕微鏡を用いて、層状材料の広視野・高分解能結晶方位マッピング技術を提示する。2 mm²の視野で透過モードで2次元回折パターンを取得することで、グラフェンやMoS2のような材料における結晶粒のサイズ、方位、積層欠陥、応力のナノメートルスケールの空間分解能と統計的分析が可能となり、スケーラブルな（酸化）電子デバイス応用に不可欠な知見を提供する。

ABSTRACT

Layered materials (LMs) are at the centre of an ever increasing research effort due to their potential use in a variety of applications. The presence of imperfections, such as bi- or multilayer areas, holes, grain boundaries, isotropic and anisotropic deformations, etc. are detrimental for most (opto)electronic applications. Here, we present a set-up able to transform a conventional scanning electron microscope into a tool for structural analysis of a wide range of LMs. An hybrid pixel electron detector below the sample makes it possible to record two dimensional (2d) diffraction patterns for every probe position on the sample surface (2d), in transmission mode, thus performing a 2d+2d=4d STEM (scanning transmission electron microscopy) analysis. This offers a field of view up to 2 mm2, while providing spatial resolution in the nm range, enabling the collection of statistical data on grain size, relative orientation angle, bilayer stacking, strain, etc. which can be mined through automated open-source data analysis software. We demonstrate this approach by analyzing a variety of LMs, such as mono- and multi-layer graphene, graphene oxide and MoS2, showing the ability of this method to characterize them in the tens of nm to mm scale. This wide field of view range and the resulting statistical information are key for large scale applications of LMs.

研究の動機と目的

• 広い範囲にわたり、層状材料（LMs）の結晶方位および欠陥をスケーラブルかつ高スルーレートで特徴付けるための手法を開発すること。
• 従来の電子顕微鏡が通常有する小さな視野と統計的代表性の欠如という制限を克服すること。
• グラフェンやMoS2などのLMsにおける結晶粒のサイズ、相対的方位角、二層積層、応力の定量的分析を可能にすること。
• 大規模な回折データを自動的・高スルーレートで処理できるオープンソースのデータ解析ツールを統合すること。
• 層状材料を用いた大規模な（酸化）電子デバイスの開発を支援するために、LMsの構造的特徴を統計的に信頼性のあるものとして提供すること。

提案手法

• 通常の走査型電子顕微鏡を、試料の下に配置されたハイブリッドピクセル電子検出器で改造し、透過モードで2次元電子回折パターンを収集する。
• プローブが試料表面の各位置に対応する2次元回折パターンを記録することで、4D STEM分析を実行し、空間的および回折的分解能を達成する。
• 検出器により、最大2 mm²の広い視野で、ナノメートルスケールの空間分解能を実現した高速かつ高感度の回折パターン記録が可能となる。
• 本手法は、透過電子回折を活用して、広範囲にわたる結晶学的方位、結晶粒界、積層欠陥のマッピングを可能にする。
• オープンソースのソフトウェアを用いて、4Dデータを処理し、微細構造的特徴の統計的分析を実施する。
• 本手法は、モノレイヤーおよびマルチレイヤーのグラフェン、酸化グラフェン、MoS2を含む多様なLMsで検証された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ハイブリッドピクセル検出器を装備した改造済みSEMは、層状材料の広視野・高分解能結晶方位マッピングを可能にするか？
• RQ2 この手法は、ミリメートルスケールの領域において、結晶粒のサイズ分布、相対的方位角、積層欠陥をどの程度解像できるか？
• RQ3 本手法による広視野アプローチの統計的データは、従来の小視野電子バックストリート回折またはTEM法と比較してどのように異なるか？
• RQ4 自動化されたオープンソースソフトウェアは、4D回折データから応力や二層積層といった構造的パrameterを効果的に抽出・分析できるか？
• RQ5 本手法は、大規模な（酸化）電子デバイスにおける材料品質の評価において、実用的価値を有するか？

主な発見

• 本手法は、2 mm²の視野を実現しながらも、ナノメートルスケールの空間分解能を維持しており、微細構造的特徴の包括的な統計的分析が可能である。
• 本手法は、モノレイヤーおよびマルチレイヤーのグラフェン、酸化グラフェン、MoS2において、ミリメートルスケールの領域で結晶粒のサイズ、相対的方位角、二層積層を効果的にマッピングした。
• 広視野4D STEMデータにより、応力の変動および結晶粒界や積層欠陥などの欠陥が、高い統計的信頼性で同定された。
• オープンソースのデータ解析ツールの統合により、大規模な回折データセットからの構造的パrameterの自動抽出が実現した。
• 本手法は、複数のLMサンプルにおいて一貫性があり再現性のある結果を示し、その堅牢性およびスケーラビリティを確認した。
• 本手法は、層状材料を用いた大面積（酸化）電子デバイスにおける品質管理および欠陥分析の実用的道筋を提供する。