[論文レビュー] Width-dependent Photoluminescence and Anisotropic Raman Spectroscopy from Monolayer MoS$_2$ Nanoribbons

Guohua Wei, Erik J. Lenferink+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 12, 2017

2D Materials and Applications参考文献 43被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、電子線リソグラフィーと反応性イオンエッチングを用いて作製されたモノレイヤーMoS₂ナノリブン（幅20–100 nm）が、幅依存性の光励起分光および異方性ラマン分光を示すことを示した。主な結果は、非平衡マルチレベルモデルで説明可能なサイズ調整可能な励起子性発光であり、有効質量および幅減少パラメータ（M_CM = 0.78m₀、δW = 8 nm）が実験データと整合的である。これにより、1次元遷移金属ジ chalcogenide ナノ構造における制御可能なオプトエレクトロニクス特性が可能となる。

ABSTRACT

Single layers of transition metal dichalcogenides such as MoS$_2$ are direct bandgap semiconductors with optical and electronic properties distinct from multilayers due to strong vertical confinement. Despite the fundamental monolayer limit of thickness, the electronic structure of isolated layers can be further tailored with lateral degrees of freedom in nanostructures such as quantum dots or nanoribbons. Although one-dimensionally confined monolayer semiconductors are predicted to have interesting size- and edge-dependent properties useful for spintronics applications, experiments on the opto-electronic features of monolayer transition metal dichalcogenide nanoribbons is limited. We use nanolithography to create monolayer MoS$_2$ nanoribbons with lateral sizes down to 20 nm. The Raman spectra show polarization anisotropy and size-dependent intensity. The nanoribbons prepared with this technique show reduced susceptibility to edge defects and emit photoluminescence with size-dependent energy that can be understood from a phenomenological model. Fabrication of monolayer nanoribbons with strong exciton emission can facilitate exploration of low-dimensional opto-electronic devices with controllable properties.

研究の動機と目的

• モノレイヤーMoS₂ナノリブンの破壊的でない、正確な横方向制御が可能な作製法を開発すること。
• 横方向の制限がモノレイヤーMoS₂の光学的および振動的性質に与える影響を調査すること。
• 特に非平衡励起子再結合の文脈において、ナノリブンにおけるサイズ依存性光励起分光の起源を理解すること。
• 観測された幅依存性発光および異方性ラマン応答を説明する現象論的モデルを確立すること。

提案手法

• 陽性レジスト（GL2000）を用いた電子線リソグラフィーにより、剥離したモノレイヤーMoS₂フラクス上にナノリブンパターンを定義した。
• 反応性イオンエッチング（RIE）を用いてパターンをモノレイヤーMoS₂に転写し、オプトエレクトロニクス的品質を保持した。
• ラマン分光測定において、レーザーの偏光をリブン軸に対して0°から90°まで変化させ、異方性を評価した。
• 幅が異なるナノリブン（20–100 nm）の光励起分光スペクトルを測定し、発光エネルギーと横方向制限の関係を相関させた。
• サイズ依存性PLに非平衡マルチレベルモデルを適用し、有効質量（M_CM）および幅減少（δW）パラメータを組み込んだ。
• AFMの高さプロファイルを用いて名目のリブン幅Wを決定し、端効果を考慮した有効幅W_eff = W − δWを用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モノレイヤーMoS₂ナノリブンにおける横方向制限は、その光励起分光エネルギーおよび強度にどのように影響するか？
• RQ2 バルクモノレイヤーと比較して、ナノリブンのラマンスペクトルに観察される異方性の原因は何か？
• RQ3 ナノリブンにおけるサイズ依存性光励起分光は、熱的平衡ではなく非平衡励起子モデルによって説明可能か？
• RQ4 光学データから推定されるナノリブンの有効質量および幅減少（δW）は何か？
• RQ5 電子線リソグラフィーに続くRIE処理は、ヘリウムイオンミリングと比較して、モノレイヤーTMDナノリブンのオプトエレクトロニクス的品質をどのように保持するか？

主な発見

• 電子線リソグラフィーとRIEを用いて、幅20 nmのモノレイヤーMoS₂ナノリブンを効果的に作製し、欠陥関連の光学的シグナルが最小限に抑えられた。
• ナノリブンでは異方性ラマンスペクトルが観察され、偏光依存性の強度変化から、横方向制限に起因する強い面内光学的異方性が示された。
• リブン幅が小さくなるに従い、光励起分光ピークエネルギーが高エネルギーにシフトした。これは横方向量子閉じ込め効果を明確に確認した。
• サイズ依存性PLは、有効質量M_CM = 0.78m₀および幅減少δW = 8 nmを有する非平衡マルチレベルモデルで最もよく説明された。実験的傾向と整合的であった。
• フィッティングされた有効質量は理論値（約0.9m₀）に近く、簡略化を伴うもののモデルの物理的妥当性が裏付けられた。
• 高周波数ラマンエッジモードおよび欠陥関連の光励起分光特徴の欠如は、ヘリウムイオンミリング技術と比較して優れた材料品質を示している。