[論文レビュー] X-ray Magnetic Circular Dichroism of Valence Fluctuating State in Eu at High Magnetic Fields

Yasuhiro H. Matsuda, Zijun Ouyang+7 more|ArXiv.org|Jan 27, 2009

Rare-earth and actinide compounds被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、最大40 Tの高場X線磁気円二色性（XMCD）を用いて、価数変動を示すEu化合物における5d電子の磁気分極を調査し、磁気的でないEu³⁺（J=0）状態において予期せぬXMCDを明らかにした。主な発見は、5d電子の分極がc-f混合に起因し、EuNi₂P₂ではP₅d(3+)/P₅d(2+)比が約0.3、EuNi₂(Si₀.₁₈Ge₀.₈₂)₂では約0.1であることで、材料依存の混合強度を示している。

ABSTRACT

X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the Eu L-edge (2p->5d) in two compounds exhibiting valence fluctuation, namely EuNi2(Si0.18Ge0.82)2 and EuNi2P2, has been investigated at pulsed high magnetic fields of up to 40 T. A distinct XMCD peak corresponding to the trivalent state (Eu3+; f6), whose ground state is nonmagnetic (J=0), was observed in addition to the main XMCD peak corresponding to the magnetic (J=7/2) divalent state (Eu2+; f7). This result indicates that the 5d electrons belonging to both valence states are magnetically polarized. It was also found that the ratio P5d(3+)/P5d(2+) between the polarization of 5d electrons (P5d) in the Eu3+ state and that of Eu2+ is ~ 0.1 in EuNi2(Si0.18Ge0.82)2 and ~ 0.3 in EuNi2P2 at magnetic fields where their macroscopic magnetization values are the same. The possible origin of the XMCD of the Eu3+ state and an explanation of the dependence of P5d(3+)/P5d(2+) on the material are discussed in terms of hybridization between the conduction electrons and the f electrons.

研究の動機と目的

• 極限磁場下における価数変動を示すEu化合物の5d電子の磁気応答を調査すること。
• 磁気的でないEu³⁺（J=0）状態がXMCDを示すかどうか、およびその起源を特定すること。
• 異なるEuベース材料におけるEu²⁺（J=7/2）およびEu³⁺（J=0）状態の5d電子の磁気分極を比較すること。
• c-f混合が磁気的でないEu³⁺状態におけるXMCDを媒介する役割を調査すること。

提案手法

• XMCD測定は、SPring-8のダイヤモンド位相プレートから得られる右旋・左旋偏光X線を用い、Eu L₂,₃端（2p → 5d）で実施した。
• マイクロマグネティックパルス磁場を用い、最大40 Tのパルス磁場下で実験を実施した。
• 多結晶のEuNi₂(Si₀.₁₈Ge₀.₈₂)₂と単結晶のEuNi₂P₂を用い、透過測定用に約10 µmの厚さに希釈した。
• X線ヘリシティを交互に切り替えながら、パルス磁場と同期した連続ショットでΔμt = μ⁺t − μ⁻tとしてXMCD信号を抽出した。
• Eu²⁺およびEu³⁺状態の両方における5d電子の磁気分極P₅dを、同一のマクロな磁化レベルで材料間で比較した。
• c-f混合を含む二準位モデルを用い、零磁場における価数のずれv*から相対的混合強度V/ΔEを推定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 磁気的でないEu³⁺（J=0）状態は、その非磁性の基底状態にもかかわらず、高磁場下で測定可能なXMCDを示すか？
• RQ2 J=0の基底状態であり、内在的磁気モーメントを持たないにもかかわらず、Eu³⁺状態におけるXMCDの起源は何か？
• RQ3 異なるEuベース化合物において、Eu³⁺状態の5d電子の磁気分極は、Eu²⁺状態と定量的にどのように比較できるか？
• RQ4 観測されたEu³⁺におけるXMCDは、材料間のc-f混合および電子構造の違いによってどの程度影響を受けるか？

主な発見

• 磁気的でないEu³⁺（f⁶, J=0）状態に明確なXMCDピークが高磁場下で観測され、5d電子の磁気分極を示した。
• 同等の磁化レベル下で、EuNi₂P₂ではP₅d(3+)/P₅d(2+)比が約0.3、EuNi₂(Si₀.₁₈Ge₀.₈₂)₂では約0.1であった。
• P₅d(3+)/P₅d(2+)比は材料依存であり、推定されたc-f混合強度と相関しており、2.5の比が理論推定値3.3と一致した。
• P₅d(3+)の磁場依存性はマクロな磁化曲線と一致しており、局所的磁気モーメントではなく、長距離にわたる混合効果を反映していると考えられる。
• Eu²⁺におけるXMCDは、d-f交換による局所的4f磁気モーメントに起因するのに対し、Eu³⁺におけるXMCDはc-f混合を通じた拡散電子に起因する。
• 結果は、c-f混合が磁気的でないEu³⁺状態におけるXMCDを可能にするモデルを支持しており、2つのメカニズムが考えられる：J=1状態の混合、または伝導電子のスピン分極。