[論文レビュー] X-Ray Scattering from Light-Driven Spin Fluctuations in a Doped Mott Insulator

Yao Wang, Yu-An Chen+3 more|arXiv (Cornell University)|Mar 4, 2021

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 71被引用数 16

ひとこと要約

本研究では、時間分解能を有する共鳴散乱X線散乱（trRIXS）を用いて、ドーピングされたモット絶縁体における超高速光誘発スピン揺らぎを調査した。Mottギャップを超えるポンプパルスを印加することで、有限運動量スピン励起の即時の緩和が観測され、交換相互作用の一時的再縮小を示している。この緩和は平衡状態よりも顕著であり、d波対称性のペアリング相関の急速な抑制を伴う。これは、光励起スピンダイナミクスと強相関系における超伝導ペアリングの直接的な関連性を示唆している。

ABSTRACT

Manipulating spin fluctuations with ultrafast laser pulses is a promising route to dynamically control collective phenomena in strongly correlated materials. However, understanding how photoexcited spin degrees of freedom evolve at a microscopic level requires a momentum- and energy-resolved characterization of their nonequilibrium dynamics. Here, we study the photoinduced dynamics of finite-momentum spin excitations in two-dimensional Mott insulators on a square lattice. By calculating the time-resolved resonant inelastic x-ray scattering cross-section, we show that an ultrafast pump above the Mott gap induces a prompt softening of the spin excitation energy, compatible with a transient renormalization of the exchange interaction. While spin fluctuations in a hole-doped system (paramagnons) are well described by Floquet theory, magnons at half filling are found to deviate from this picture. Furthermore, we show that the paramagnon softening is accompanied by an ultrafast suppression of $d$-wave pairing correlations, indicating a link between the transient spin excitation dynamics and superconducting pairing far from equilibrium.

研究の動機と目的

• 超高速光励起後の強相関材料における有限運動量スピン励起の微視的ダイナミクスを理解すること。
• ドーピングされたモット絶縁体における光駆動スピン揺らぎが、非平衡状態における超伝導ペアリング相関に与える影響を調査すること。
• フロケ理論が穴ドーピング系と半分満たされた系の両方において、光誘発スピンダイナミクスを正確に記述できるかを検証すること。
• 一時的スピン励起エネルギー再縮小とd波ペアリングの抑制との間の関係を確立すること。

提案手法

• 2次元単バンド Hubbard モデルを用い、穴ドーピングレベル x = 0 および x = 0.167 の2つの状態で、時間分解能を有する共鳴散乱X線散乱（trRIXS）計算を実施した。
• スピンフリップ応答を最大化し、高精度な運動量分解能で磁気励起状態をプローブするために、π-σ偏光幾何配置を用いた。
• Mottギャップを超える超高速ポンプパルス（FWHM 18 fs、3.0 eV、自然単位系で A₀ = 0.6）を適用し、系を非平衡状態に駆動した。
• コアホール寿命 τ_core = 0.5 t_h^(-1) を取り入れ、電気双極子行列要素とベクトルポテンシャル結合を含む4次元時間積分スキームを用いて、trRIXS断面積を計算した。
• ベクトルポテンシャルのベッセル関数による調制を介して、有効スピン交換相互作用の再縮小をモデル化するために、フロケ線形スピン波（FLSW）理論を用いた。
• 光励起下での超伝導ペアリングダイナミクスを評価するために、d波ペアリング相関関数 ⟨Δ†_dΔ_d⟩ を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 超高速光励起下におけるドーピングされたモット絶縁体における有限運動量スピン励起は、どのように時間発展するか？
• RQ2 フロケ理論は、穴ドーピング系と半分満たされた系の両方において、光誘発スピン励起の再縮小をどの程度正確に記述できるか？
• RQ3 一時的スピン励起緩和とd波超伝導ペアリングの抑制との間には、どのような関係があるか？
• RQ4 超高速X線散乱は、光ドーピング効果を超えて、交換相互作用の光誘発再縮小を検出できるか？

主な発見

• Mottギャップを超える超高速ポンプパルスにより、運動量 q = (π/2, π/2) におけるスピン励起エネルギーが即座に緩和され、A₀ = 0.6 の場合、t = 0 で最大で約15%のエネルギー低下が観測された。
• この緩和は、光励起による穴ドーピングのみでは説明できない。光励起で生成される穴の数（Δn_h ≈ 0.07）は、アンダードープとオーバードープ領域間のドーピング差よりも小さい。
• 穴ドーピング系（x = 0.167）におけるパラマグネトンは、フロケ理論により良好に記述され、ベッセル関数による調制を介した有効交換相互作用の再縮小が観察された。
• 半分満たし状態（x = 0）におけるマグネトンは、高強度ポンプ下でフロケ理論の予測から逸脱し、有効フロケハミルトニアンの非平衡状態での破綻を示唆した。
• d波ペアリング相関関数 ⟨Δ†_dΔ_d⟩ は、ポンプパルスの到着後に急激かつ単調に抑制され、ポンプ振幅が大きいほど抑制が顕著であった。
• ペアリングの抑制は、光励起による準粒子密度の増加よりも、スピン励起エネルギーの低下による一時的再縮小が支配的であることが示された。