[論文レビュー] XERUS: An open-source tool for quick XRD phase identification and refinement automation

Pedro Baptista de Castro, Kensei Terashima+3 more|arXiv (Cornell University)|Dec 9, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 43被引用数 12

ひとこと要約

XERUS は、オープンな結晶学的データベース（例：MP、OQMD、COD）を活用して、リアルタイムでの構造取得とパターンシミュレーションを可能にする、オープンソースの Python ツールであり、迅速かつ自動化された XRD 相同定と精製を実現する。類似性ベースの相一致と反復的リエーティールド精製、ピーク差し引きを組み合わせ、事前学習モデルを必要とせず、多相同定において高い正確性を達成した。実験データセットおよび Li-Mn-O-F 混合物ベンチマークで検証された。

ABSTRACT

Analysis of XRD diffraction patterns is one of the keystones of materials science and materials research. With the advancement of data-driven methods for materials design, candidate materials can be quickly screened for the study of a desired physical property. Efficient methods to automatically analyze and identify phases present in a given pattern, are paramount for the success of this new paradigm. To aid this process, the open source python package Xray Estimation and Refinement Using Similarity (XERUS) for semi-automatic/automatic phase identification is presented. XERUS takes advantages of open crystal structure databases, not relying on proprietary databases, to obtain crystal structures on the fly, being then chemical space agnostic. By wrapping around GSASII, it can automatically simulate patterns and calculate similarity measures used for phase identification. Our approach is simple and quick but also applicable to multiphase identification, by coupling the similarity calculations with quick refinements followed by an iterative peak removal process. XERUS is shown in action in four different experimental datasets and also it is benchmarked against a recently proposed deep learning method for a mixture dataset covering the Li-Mn-O-F chemical space. XERUS will be freely available on https://www.github.com/pedrobcst/Xerus/

研究の動機と目的

• ハイ・スループット材料スクリーニングにおける時間のかかる手動 XRD 分析によるボトルネックを解消すること。
• ICSD などの特許権のあるデータベースに依存し、新しい化学的空間に適応させるために膨大な再トレーニングを要するディープラーニングベースの XRD 方法の限界を克服すること。
• 動的かつ即時の結晶構造取得を可能にする、オープンデータベースから構造を取得する柔軟で化学的空間に依存しないツールの開発。
• データ駆動型材料発見ワークフローにおける迅速な合成検証を支援する、準自動的かつワンショットのリエーティールド精製を実現すること。
• Jupyter ノートブックや実験パイプラインと互換性があり、インタラクティブまたは自動化用途に適した拡張可能なオープンソースフレームワークを提供すること。

提案手法

• 指定された化学組成に対して、API を介してオープンアクセスの結晶構造データベース（Materials Project、OQMD、AFLOW、COD）から構造をオンデマンドで取得する。
• pymatgen を用いて、局所の MongoDB データベースに構造を解析・キャッシュし、再利用を効率化する。
• 入力された XRD データと元素組成に基づき、候補構造のパターンシミュレーションを GSAS-II を用いて実行する。
• 実験パターンとシミュレートパターンの類似性（例：相関係数や Rwp）を計算し、候補相をランク付けする。
• 反復的精製とピーク除去を適用：相関が最も高い相を特定し、精製してからそのピークを差し引く。これを多相系に対して繰り返す。
• GSAS-II と統合してリエーティールド精製を実行し、Jupyter ノートブックを通じて可視化および最適化インターフェースを提供する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 事前学習されたディープラーニングモデルに依存しない類似性ベースで、精製を駆動するアプローチが、正確な XRD 相同定を達成できるか？
• RQ2 オープンソースでデータベースに依存しない方法が、多様で未知の化学的空間において、同定にどの程度有効であるか？
• RQ3 反復的ピーク差し引きと精製は、単一ステップの類似性マッチングに比べ、多相 XRD 分析の正確性を向上させられるか？
• RQ4 XERUS は、Li-Mn-O-F 混合物のようなベンチマークデータセットや実際の実験データセットにおいて、最先端のディープラーニング手法と比較してどの程度の性能を示すか？
• RQ5 XERUS は、ハイ・スループット材料研究ワークフローにおいて、迅速かつワンショットのリエーティールド分析をどの程度サポートできるか？

主な発見

• Li-Mn-O-F 混合物データセットにおいて、XERUS は多相分類で 92% の正確性を達成し、トレーニングとシミュレーションに 20 時間を要するディープラーニングモデルと同等の性能を示した。
• HoB2.1 合金において、XERUS は HoB2 と HoO を主相として正しく同定し、それぞれ Rwp 値が 10.46% および 10.54% であった。また、6.7% 重量分率の微量相（Ho2O3）の存在を確認した。
• La2−xSrxCuO4 サンプル（x=0.25）において、XERUS は主相（La2CuO4）を Rwp = 18.16% で同定し、6.7% 重量分率の二次相（Sr0.3La3.7Cu2O7.2）を正しく割り当てた。
• ターゲット組成が HoMoC2 の Mo-Ho-C 合金において、XERUS は HoMoC2 をトップ候補（Rwp = 15.17%）として正しく同定し、複数回の実行においても正確な相定量を提供した。
• LiMn2O4 + LiF + Li2MnO3 のような複雑な混合系においても、XERUS は Rwp 値が 10% 未満の主要相を正しく同定し、一貫した重量パcent推定値を提供した。
• 重なりやすいピークや非化学计量な相を含む挑戦的なケースにおいても、XERUS は高い安定性と再現性を示し、複数回の実行（n_runs = 2–3）およびパラメータ設定（δ = 1.3）において一貫した性能を発揮した。