[논문 리뷰] Atomic-scale visualization of multiferroicity in monolayer NiI$_2$

Mohammad Amini, Adolfo O. Fumega외 5명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 20.

2D Materials and Applications참고 문헌 48인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 원자 해상도 스캐닝 터널링 현미경(STM)과 밀도함수이론(DFT)을 사용하여 일차원 NiI₂에서 타입-II 다중철성 순서를 직접 시각화한다. 스핀 스플라인 순서와 강한 스핀-오비탈 결합이 전기쌍극성을 유도하며, 이는 전기적 위치 에너지 조절을 통해 감지 가능하다. 주요 결과는 원자 스케일에서 직접 실험적으로 관측된 다중철성 도메인 경계와 전기장에 의한 조작을 확인하여, 2차원 반데발스 물질에서 자기전기 상호작용을 입증한다.

ABSTRACT

Progress in layered van der Waals materials has resulted in the discovery of ferromagnetic and ferroelectric materials down to the monolayer limit. Recently, evidence of the first purely two-dimensional multiferroic material was reported in monolayer NiI$_2$. However, probing multiferroicity with scattering-based and optical bulk techniques is challenging on 2D materials, and experiments on the atomic scale are needed to fully characterize the multiferroic order at the monolayer limit. Here, we use scanning tunneling microscopy (STM) supported by theoretical calculations based on density functional theory (DFT) to probe and characterize the multiferroic order in monolayer NiI$_2$. We demonstrate that the type-II multiferroic order displayed by NiI$_2$, arising from the combination of a magnetic spin spiral order and a strong spin-orbit coupling, allows probing the multiferroic order in the STM experiments. Moreover, we directly probe the magnetoelectric coupling of NiI$_2$ by external electric field manipulation of the multiferroic domains. Our findings establish a novel point of view to analyse magnetoelectric effects at the microscopic level, paving the way towards engineering new multiferroic orders in van der Waals materials and their heterostructures.

연구 동기 및 목표

• 일차원 NiI₂에서 다중철성의 원자 스케일 기원을 실험적으로 규명하는 것.
• 지역 탐침 현미경을 사용하여 2차원 물질에서 다중철성 순서를 탐지하는 데 있어 전통적 고체 및 광학 기법의 한계를 극복하는 것.
• 외부 전기장에 의한 다중철성 도메인 조작을 통해 일차원 NiI₂에서 자기전기 상호작용의 직접적 증거를 확보하는 것.
• 이 반데발스 물질에서 나타나는 잠재적 전기쌍극성 및 스핀 스플라인 벡터의 미세 구조적 이해를 제공하는 것.
• 2차원 반데발스 이종구조에서 다중철성 순서를 탐지하고 설계하는 일반화 가능한 전략을 개발하는 것.

제안 방법

• 저온 스캐닝 터널링 현미경(STM)을 사용하여 일차원 NiI₂의 국소 전자 구조와 전기적 위치 에너지 조절을 이미징하는 것.
• 비동축 밀도함수이론(DFT) 계산을 사용하여 자성 스핀 스플라인 순서를 모델링하고 관련된 전기쌍극성을 예측하는 것.
• STM 투프를 통해 전압 펄스를 인가하여 다중철성 도메인 경계를 국소적으로 조작하고 실시간으로 그 이동을 관찰하는 것.
• 전기장 조작 중 도메인 경계의 이동을 정량화하기 위해 결함(중성 및 이온화)을 공간 기준점으로 식별하고 추적하는 것.
• STM 스펙트럼에서의 밴드 굽힘 측정을 통해 물질 내 전기쌍극성의 크기를 추정하는 것.
• 실험적 STM 이미지와 스핀 스플라인 주기성 및 전기쌍극성 방향의 이론 예측을 상관관계화하여 스핀 스플라인 파장벡터 q와 스핀 상호작용 비율 J₃/J₁을 추출하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 스캐닝 터널링 현미경을 사용하여 일차원 NiI₂의 다중철성 순서를 원자 스케일에서 직접 시각화할 수 있는가?
• RQ2 일차원 NiI₂에서 스핀 스플라인 순서와 잠재적 전기쌍극성 간의 관계는 무엇인가?
• RQ3 일차원 NiI₂에서 국소 전기장 제어를 통해 다중철성 도메인을 조작함으로써 자기전기 상호작용을 실험적으로 입증할 수 있는가?
• RQ4 일차원 NiI₂의 전기쌍극성 크기는 얼마이며, 관측된 전기적 위치 에너지 조절과의 관계는 어떠한가?
• RQ5 전기장 유도 도메인 경계 이동 중에 이온화 및 중성 결함은 어떻게 행동하며, 이들은 신뢰할 수 있는 공간 기준점으로 기능할 수 있는가?

주요 결과

• STM 실험 결과, 스핀 스플라인 주기의 반만의 주기로 국소 상태 밀도의 정규성 조절이 관측되어 스핀 스플라인 파장벡터 q = (0.069, 0.041, 0)이 원자 격자 단위로 직접 결정되었다.
• 관측된 밴드 굽힘 100–200 meV는 전기쌍극성 크기 P ∼ 10⁻¹² C/m로 추정되며, 이는 이론 예측과 일치한다.
• STM 투프에서의 전압 펄스는 반복 가능한 방식으로 다중철성 도메인 경계의 이동을 유도하며, 경계가 투프 위치에서 멀어지는 것으로 나타나, 전기장에 의한 자성 및 전기쌍극성 질서의 직접적 조작이 가능함을 입증한다.
• 이온화 결함는 전기장 자극에 따라 이동 가능하지만, 중성 결함는 정지해 있어 도메인 경계 이동 추적에 공간 기준점으로 사용할 수 있다.
• 제3근처 이웃과 제1근처 이웃 간 스핀 상호작용 비율은 J₃/J₁ = -0.263로 측정되었으며, DFT 계산에서 유도된 스핀 스플라인 모델과 일치한다.
• STM 이미징과 DFT 계산의 조합은 일차원 NiI₂에서 다중철성 순서가 스핀-오비탈 결합에 의해 유도된 전기쌍극성과 스핀 스플라인 기저 상태에서 기인함을 확인하여, 2차원 다중철성의 강력한 기작을 설정한다.